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J-GLOBAL ID：201702242186873466   整理番号：17A0406038

メタン分解中のCuNi ZrO_2の表面組成変化:オペランドNAP XPS及び密度汎関数研究【Powered by NICT】

Surface composition changes of CuNi-ZrO₂ during methane decomposition: An operando NAP-XPS and density functional study

著者 (9件)： Wolfbeisser Astrid (Institute of Materials Chemistry, Technische Universitaet Wien, Getreidemarkt 9/BC/01, 1060 Vienna, Austria) ,  Kovacs Gabor (Departament de Ciencia de Materials i Quimica Fisica and Institut de Quimica Teorica i Computacional (IQTCUB), Universitat de Barcelona, C/Marti i Franques 1, 08028 Barcelona, Spain) ,  Kozlov Sergey M. (Departament de Ciencia de Materials i Quimica Fisica and Institut de Quimica Teorica i Computacional (IQTCUB), Universitat de Barcelona, C/Marti i Franques 1, 08028 Barcelona, Spain) ,  Fottinger Karin (Institute of Materials Chemistry, Technische Universitaet Wien, Getreidemarkt 9/BC/01, 1060 Vienna, Austria) ,  Bernardi Johannes (University Service Center for Transmission Electron Microscopy, Technische Universitaet Wien, Wiedner Hauptstrasse 8-10, 1040 Vienna, Austria) ,  Klotzer Bernhard (Institute of Physical Chemistry, University of Innsbruck, Innrain 52a, 6020 Innsbruck, Austria) ,  Neyman Konstantin M. (Departament de Ciencia de Materials i Quimica Fisica and Institut de Quimica Teorica i Computacional (IQTCUB), Universitat de Barcelona, C/Marti i Franques 1, 08028 Barcelona, Spain) ,  Neyman Konstantin M. (Institucio Catalana de Recerca i Estudis Avancats (ICREA), 08010 Barcelona, Spain) ,  Rupprechter Guenther (Institute of Materials Chemistry, Technische Universitaet Wien, Getreidemarkt 9/BC/01, 1060 Vienna, Austria)
資料名： Catalysis Today  (Catalysis Today)
巻： 283  ページ： 134-143  発行年： 2017年 
JST資料番号： T0363A  ISSN： 0920-5861  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： オランダ (NLD)  言語： 英語 (EN)

抄録/ポイント： ZrO_2に担持した種々の公称組成(1:3, 1:1, 3:1)の二金属CuNiナノ粒子は500°Cまで触媒メタン分解の反応条件下で安定な表面組成のオペランド分光法及び理論的研究のために使用した。Cuの添加は触媒のコーク耐性を高めることを目的とした。合成と(in situ)還元後全体ナノ粒子組成はNiに富んでいた場合でも,全てのCuリッチ表面を示し,CuNiナノ粒子はHR TEM/EDX,XRD,FTIR(プローブ分子としてCOを用いた)とNAP XPSによって特性化した。密度汎関数(DF)理論モデリング,トポロジー的エネルギー表現の構築に基づいて最近開発した計算プロトコルを適用することは,研究した組成における表面位置上のCu偏析はエネルギー的に有利なプロセスであることを確認し,Cuは隅角部と端部サイトを優先的に占めた。十分でないCu原子はすべての表面サイトを占有する利用可能な場合にのみNiがテラス上に存在した。触媒はメタン分解に適用したとき,低温で不活性であったが,425°C以上で活性になった。反応性はCuNi ZrO_2で設定されたとき,シンクロトロンベースのオペランドNAP XPSは,ナノ粒子表面上のNiの偏析を示した。これらの条件の下でCの1s内殻準位スペクトルは表面での種々の炭素質化学種の存在を明らかにした。DF計算は温度の上昇,特にCH_x基(x=0 3)の吸着が表面上のNi原子の偏析を誘起し,CH_3は最低値を提供し,最大駆動力をCであることを示した。複合オペランドおよび理論的研究は,合成と還元後の初期表面組成とは無関係に,CuNi ZrO_2触媒は反応条件下で特異的なNiリッチ表面を採用していることを明確に示した。これらの知見に基づいて,Cuリッチ二元金属システムは改良コークス抵抗を示す理由を説明することができた。Copyright 2017 Elsevier B.V., Amsterdam. All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【Powered by NICT】

シソーラス用語： 低温 ,  *密度汎関数法 ,  炭素 ,  反応性 ,  キャラクタリゼーション ,  ナノ粒子 ,  化学種 ,  偏析 ,  *銅 ,  モデリング ,  *ニッケル
準シソーラス用語： 反応条件 ,  *オペランド ,  *表面組成 ,  *メタン分解 , 【Automatic Indexing@JST】

著者キーワード (6件)： 不均一触媒作用 ,  Nanoparticles ,  表面分光法 ,  密度汎関数理論 ,  メタン ,  バイメタル

分類 (1件)： その他の触媒  (CB06123Z)

タイトルに関連する用語 (7件)： メタン分解 ,  表面組成 ,  オペランド ,  NAP ,  XPS ,  密度汎関数 ,  研究