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J-GLOBAL ID：201702267112226821   整理番号：17A0361103

SnO-x/Sn電極上でのCO_2の電気化学的還元に及ぼす表面ヒドロキシル基の促進効果【Powered by NICT】

Promotional effect of surface hydroxyls on electrochemical reduction of CO₂ over SnO _x /Sn electrode

著者 (9件)： Cui Chaonan (Tianjin Co-innovation Center on Chemical Science & Engineering and School of Chemical Engineering & Technology, Tianjin University, Tianjin 300072, China) ,  Cui Chaonan (Department of Chemistry and Biochemistry, Southern Illinois University, Carbondale, IL 62901, USA) ,  Han Jinyu (Tianjin Co-innovation Center on Chemical Science & Engineering and School of Chemical Engineering & Technology, Tianjin University, Tianjin 300072, China) ,  Zhu Xinli (Tianjin Co-innovation Center on Chemical Science & Engineering and School of Chemical Engineering & Technology, Tianjin University, Tianjin 300072, China) ,  Liu Xiao (Tianjin Co-innovation Center on Chemical Science & Engineering and School of Chemical Engineering & Technology, Tianjin University, Tianjin 300072, China) ,  Wang Hua (Tianjin Co-innovation Center on Chemical Science & Engineering and School of Chemical Engineering & Technology, Tianjin University, Tianjin 300072, China) ,  Mei Donghai (Institute for Integrated Catalysis, Pacific Northwest National Laboratory, Richland, WA 99352, USA) ,  Ge Qingfeng (Tianjin Co-innovation Center on Chemical Science & Engineering and School of Chemical Engineering & Technology, Tianjin University, Tianjin 300072, China) ,  Ge Qingfeng (Department of Chemistry and Biochemistry, Southern Illinois University, Carbondale, IL 62901, USA)
資料名： Journal of Catalysis  (Journal of Catalysis)
巻： 343  ページ： 257-265  発行年： 2016年 
JST資料番号： H0480A  ISSN： 0021-9517  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： アメリカ合衆国 (USA)  言語： 英語 (EN)

抄録/ポイント： CO_2電気化学還元中にすずをベースとした電極表面上の酸化スズ(SnO_x)生成は反応の活性及び選択性に著しい影響を与える可能性がある。本研究では,密度汎関数理論(DFT)計算は,SnO_xのモデルとしてのSn(112)表面に及ぼすSnO単分子層を用いたCO_2還元におけるSnO_xの役割を理解するために行った。水分子を明示的に処理し,反応に関与するH PSを積極的に考慮した。結果はH_2Oは表面上に対称的に完全なSnO単分子層上に解離する二個のヒドロキシル基にあることを示した。CO_2はエネルギー的にヒドロキシルと反応する好み,重炭酸塩(HCO_3(t)~*)中間体,酸素原子のプロトン化によって炭素原子あるいはカルボキシル(C00H~*)を水素化することによってギ酸塩(HC00~*)のいずれかに還元可能なもの)を形成した。両段階は同時CO結合開裂を含んでいる。HC00~*種のさらなる減少は,pH<4の酸性溶液中のぎ酸の形成へ導くが,一方,C00H~*はプロトン化によるCOとH_2Oに分解すると思われる。酸化物単分子層中の酸素空格子点(V_O)還元により生成したかもしれないが,H_2O解離により回収可能であり,二埋め込まれたヒドロキシル基が得られた。その結果を対称な二ヒドロキシル基を有するヒドロキシル化表面は埋込まれた二つのヒドロキシル基を持つヒドロキシル化V_O表面よりもCO_2低減のためのエネルギー的に好ましいことを示した。前者の還元電位は 0.20V(RHE)の限界電位,後者のそれ( 0.74V(RHE))よりも低かった。純Sn電極と比較して,運転条件の下で電極に及ぼすSnO_x単分子層の形成は表面ヒドロキシル基を形成することによってより効果的にCO_2還元を促進し,それによってCO形成にC00H~*を経由する新しいチャンネルを提供し,ギ酸はまだ主要な還元生成物であった。Copyright 2017 Elsevier B.V., Amsterdam. All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【Powered by NICT】

シソーラス用語： 酸化スズ ,  開裂反応 ,  対称性 ,  プロトン化 ,  密度汎関数法 ,  スズ ,  炭素 ,  単分子層 ,  水素化 ,  水分子 ,  *カソード還元 ,  *ヒドロキシ基 ,  ヒドロキシ化 ,  脂肪族カルボン酸
準シソーラス用語： *ヒドロキシル基 ,  ヒドロキシル化 ,  酸素原子 , 【Automatic Indexing@JST】

著者キーワード (6件)： DFT ,  電気化学的還元 ,  CO_2 ,  SnO-4x ,  ヒドロキシル ,  Bicarbonate

分類 (2件)： その他の触媒  (CB06123Z) ,  貴金属触媒  (CB06122I)

物質索引 (1件)： ギ酸

タイトルに関連する用語 (4件)： Sn ,  電気化学的還元 ,  ヒドロキシル基 ,  促進