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J-GLOBAL ID：201702271358855664   整理番号：17A0050019

Rh-Mn-Li/SiO₂触媒を用いるCOの水素添加のための機構的経路に関するMnおよびLiの影響への新規洞察

New insights into the effects of Mn and Li on the mechanistic pathway for CO hydrogenation on Rh-Mn-Li/SiO₂ catalysts

著者 (6件)： Yu Jun (Research Institute of Applied Catalysis, School of Chemical and Environmental Engineering, Shanghai Institute of Technology, Shanghai 201418, China) ,  Mao Dongsen (Research Institute of Applied Catalysis, School of Chemical and Environmental Engineering, Shanghai Institute of Technology, Shanghai 201418, China) ,  Ding Dan (Research Institute of Applied Catalysis, School of Chemical and Environmental Engineering, Shanghai Institute of Technology, Shanghai 201418, China) ,  Guo Xiaoming (Research Institute of Applied Catalysis, School of Chemical and Environmental Engineering, Shanghai Institute of Technology, Shanghai 201418, China) ,  Lu Guanzhong (Research Institute of Applied Catalysis, School of Chemical and Environmental Engineering, Shanghai Institute of Technology, Shanghai 201418, China) ,  Lu Guanzhong (Key Laboratory for Advanced Materials and Research Institute of Industrial catalysis, East China University of Science and Technology, Shanghai 200237, China)
資料名： Journal of Molecular Catalysis A: Chemical  (Journal of Molecular Catalysis A: Chemical)
巻： 423  ページ： 151-159  発行年： 2016年11月 
JST資料番号： B0605C  ISSN： 1381-1169  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： オランダ (NLD)  言語： 英語 (EN)

抄録/ポイント： Rh-Mn-Li/SiO₂触媒が,C₂⁺酸素化物に対する高選択性挙動に重要な役割を演ずる促進剤としてのMnおよびLiを用いるCOの水素添加時のこの酸素化物に対する高選択性を示すことは既に十分分かっていた。今回,異なる量を含む一連のRh-Mn-Li/SiO₂触媒を生成し,合成ガスからのC₂⁺酸素化物の合成のための機構的経路に関するMnおよびLiの影響への新規洞察を検討した。XPS分析により,Rhは還元後主として金属Rhとして存在するが,部分的には,Rh-Mnの相互作用に起因する正に荷電したRh^δ+原子がMn含有触媒の表面に生ずることが分かった。H₂-TPRの結果により,MnおよびLiの両方がRh₂O₃の還元を阻害することができることが分かった。Mn/Rh比を増大していくとき,Mn/Rh=1のときにRh₂O₃の還元中心2個の存在に関連する最も効果的な相互作用が生じた。in situFTIRを,COの吸収および水素化時のMnおよびLiの効果を探測するために用いた。COの吸着に関しては,MnをドーピングすることによりRhのCOの吸着能を増強し,およびMnのドーピング量が1.5wt%に達したときにはCO-Rhの結合強度を高効率で弱めた。COの吸着能を改善することが,COの転換を増大することにつながり,他方CO-Rhの結合を弱めることがCOの挿入反応に対し有益であり,このことがC₂⁺酸素化物の発生に貢献した。更に,Liの量が≦0.075wt%と少ないときも,COの吸着を増大することができ,反応性の改善につながった。他方,MnおよびLiは水素化の速度の増大に好ましいH₂の解離を促進した。Mnの含量が>1.5wt%と高いと反対の効果も生じた。最適化結果として,Rh,MnおよびLiの含量が各々1.5,1.5および0.075wt%の時,C₂⁺酸素化物のCO水素化に関する触媒はC₂⁺酸素化物の合成に対しても最大の性能を達成することができた。Copyright 2017 Elsevier B.V., Amsterdam. All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.

シソーラス用語： *担持触媒 ,  二酸化ケイ素 ,  一酸化炭素 ,  *水素化 ,  反応機構 ,  *接触還元 ,  マンガン ,  リチウム ,  ロジウム ,  合成ガス ,  *一酸化炭素変成 ,  吸着 ,  ドーピング ,  触媒活性 ,  TPR【触媒】 ,  DRIFT法 ,  *ロジウム触媒 ,  添加物効果

著者キーワード (4件)： Rh-Mn-Li/SiO₂ catalysts ,  CO hydrogenation ,  C₂ ⁺ oxygenates synthesis ,  Mechanistic pathway

分類 (1件)： 貴金属触媒  (CB06122I)

タイトルに関連する用語 (9件)： Rh ,  Mn ,  Li ,  SiO2 ,  触媒 ,  CO ,  水素添加 ,  経路 ,  洞察