文献

J-GLOBAL ID：201602225105213903   整理番号：16A1142465

密度汎関数法ベース計算によるCu(111)での水性ガスシフト反応のキネティックモンテカルロシミュレーション

Kinetic Monte Carlo simulations of the water gas shift reaction on Cu(111) from density functional theory based calculations

著者 (4件)： Prats Hector (Departament de Quimica Fisica and Institut de Quimica Teorica i Computacional (IQTCUB), Universitat de Barcelona, C. Marti i Franques 1, 08028 Barcelona, Spain) ,  Alvarez Leny (Departament de Quimica Fisica and Institut de Quimica Teorica i Computacional (IQTCUB), Universitat de Barcelona, C. Marti i Franques 1, 08028 Barcelona, Spain) ,  Illas Francesc (Departament de Quimica Fisica and Institut de Quimica Teorica i Computacional (IQTCUB), Universitat de Barcelona, C. Marti i Franques 1, 08028 Barcelona, Spain) ,  Sayos Ramon (Departament de Quimica Fisica and Institut de Quimica Teorica i Computacional (IQTCUB), Universitat de Barcelona, C. Marti i Franques 1, 08028 Barcelona, Spain)
資料名： Journal of Catalysis  (Journal of Catalysis)
巻： 333  ページ： 217-226  発行年： 2016年01月 
JST資料番号： H0480A  ISSN： 0021-9517  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： アメリカ合衆国 (USA)  言語： 英語 (EN)

抄録/ポイント： Cu(111)表面で起こる水性ガスシフト反応の系統的第一原理キネティックモンテカルロ研究を提出した。研究は吸着/脱着,拡散及び他の基礎化学反応を含む,周期密度汎関数法ベース計算から得た全反応速度を有する全部で34基礎段階である。キネティックモンテカルロシミュレーションを,異なる分圧及び温度で行った。結果は,拡散プロセスは無視できないこと,及び反応は大部分,カルボキシル中間体による会合機構により進行することを示した。温度依存性の解析は,0.5~0.8eVの見かけ活性化エネルギーを有するArrhenius挙動が実験及び従前のミクロ動力学研究と一致することを示した。この反応に対するH₂O/CO比の影響は,高CO割合を有する混合物が,従前の研究と一致して,反応性を増進することを示した。この研究により,いくつかの条件でのCu(111)での水性ガスシフト反応機構における異なる段階の相対的重要性を究明すること,及び同様に,表面の被覆発現を見ることが可能になった。Copyright 2016 Elsevier B.V., Amsterdam. All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.

シソーラス用語： *密度汎関数法 ,  *一酸化炭素変成 ,  *モンテカルロ法 ,  銅触媒 ,  触媒活性 ,  第一原理 ,  反応速度 ,  拡散 ,  会合 ,  温度依存性 ,  活性化エネルギー ,  反応性 ,  反応機構
準シソーラス用語： *キネティックモンテカルロシミュレーション ,  見掛活性化エネルギー

著者キーワード (10件)： Kinetic Monte Carlo ,  Water gas shift reaction ,  Density functional theory ,  Mechanisms ,  Redox ,  Associative ,  Carboxyl ,  Copper(111) surface ,  Microkinetic model ,  Simulations

分類 (1件)： その他の触媒  (CB06123Z)

タイトルに関連する用語 (5件)： 密度汎関数法 ,  計算 ,  Cu ,  水性ガスシフト反応 ,  キネティックモンテカルロシミュレーション