抄録/ポイント：
抄録/ポイント
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エチレンは重要な化学原料である。現在、国内外のエチレンの生産方法は主にナフサ熱分解法である。しかし、全世界の石油資源需給関係が日増しに緊張し、その生産過程に大きな環境汚染が存在するため、この技術は厳しい挑戦に直面している。バイオエタノールは,バイオマス発酵によって再生可能な再生可能資源である。そのため、バイオエタノールによるエチレンの脱水はエチレン技術の研究者に注目されている。この技術の鍵は高性能エタノールのエチレンエチレン触媒の開発にある。研究により、SI/AL比が40以上のFE改質ZSM-5分子ふるいはエタノール転化型水素化化合物の触媒反応において高い活性を持ち、反応温度が400°Cより大きい場合、C_1-C_9のアルカン、アルケンと芳香族炭化水素が生成することが分かった。それらの中で,C_3生成物と芳香族炭化水素生成物が支配的であった。本論文では,エタノールのエチレンへの脱水素反応におけるFE/AL比25~300のFEイオン交換ZSM-5ゼオライトの触媒活性を研究し,XRD,NH_3-TPD,ピリジン吸着FT-IR,およびUV-VISによって特性評価した。触媒の結晶構造,表面組成,および酸性部位を研究し,反応機構を研究した。SI/AL比が25~300のHZSM-5ゼオライトを研究した。ゼオライトのSI/AL比が増加するにつれて,エタノール転化率は最初増加し,次に減少し,SI/AL比が100のときに最高値を得た。しかし,エチレンの収率はSI/AL比が増加するにつれて低下し,SI/AL比が25のときに最大値は47であった。生成物の分析によると、HZSM-5(25)とHZSM-5(300)は類似のエタノール転化率を有するが、前者は大量のC_(3+)産物を生成し、後者の生成物はエチレンとエーテルのみである。文献によると、エーテルはエタノールがエチレンを脱水する中間生成物であり、その脱水はエチレンを生成し、エチレンは更にC_(3+)産物に転化する。そのため、HZSM-5(300)表面の酸性が弱く、主に反応中間体が生成するため、HZSM-5(25)の強い表面酸性はエチレンの更なる転化をもたらし、C_(3+)生成物を生成する。次に,3回のイオン交換処理によるFE-ZSM-5触媒を研究した。SI/AL比が25~300に増加すると,エタノール転化率とエチレン収率は低下し,SI/AL比が25の場合には最高値に達した。反応温度が上昇するにつれて,エタノール転化率は260°Cでほぼ100%に達し,その後は維持され,エチレン収率も260°Cでピーク値に達し,温度が上昇するとエチレン収率は再び低下した。触媒の空間速度の増加はエタノール転化率とエチレン収率を低下させる。生成物の分析によると、温度が低く、空間速度が大きい時、大量の反応中間体エーテルが生成し、温度が高い時、エチレンは更にC_(3+)産物に転化する。反応温度が260°C,空間速度が0.81H(-1)のとき,FE-HZSM-5(25)触媒上でのエタノール転化率は98%~99%,エチレン収率は97%~99%であり,そして,長寿命は1440時間であった。この値は,HZSM-5(25)触媒の20倍であり,工業的応用の見通しがある。FE-ZSM-5(25)触媒の高い触媒活性と長い触媒寿命を研究するために,触媒を特性評価した。XRDの結果から,イオン交換は,HZSM-5の結晶構造を破壊せず,新しい検出可能な相の生成もないことがわかった。NH_3-TPDの結果によると,HZSM-5(25)のCH/CL(強酸/弱酸)比は0.7であり,FE-ZSM-5(25)のモル比は0.29であり,FEイオン交換はゼオライトの表面酸性,特に強酸サイトを低下させることが分かった。ピリジン吸着FT-IRの結果は,HZSM-5(25)のB/L(BRONSTED酸部位/LEWIS酸性部位)比が1.42であり,FE-ZSM-5(25)のB/L比が0.25であることを示した。その結果,FEイオン交換は,主にゼオライト表面のBRONSTED酸サイトを減少させることが分かった。文献によると、エタノール脱水エチレンは主に弱酸部位に発生し、エチレンは更にC_(3+)産物に転化し、強酸部位に発生する。そのため、触媒上の強酸エステルの量の減少はエチレンの生成反応に有利である。また、文献の報告によると、BRONSTEDの酸性サイトはエチレンの重合、触媒の活性部位の迅速な被覆によるコークス生成の触媒活性中心である。そのため、BRONSTEDの酸性の低下はFE-HZSM-5(25)触媒の単パス使用寿命がHZSM-5(25)分子ふるいより著しく長くなる原因と考えられる。UV-VISの結果から,FE-ZSM-5上のFE種は主に骨格内と骨格外のFE(3+)であり,少量のFE_2O_3粒子は存在しないことがわかった。文献によると、FE(3+)種はエチレンが形成する活性種であり、FEOXはエチレンとアセトアルデヒドを触媒する。そのため、触媒中の大量の骨格内と骨格外のFE(3+)種の存在も、この触媒が強いエタノール脱水エチレン触媒活性を有する原因の一つであると考えられる。Data from the ScienceChina, LCAS. Translated by JST【JST・京大機械翻訳】
