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J-GLOBAL ID:201702237057661462   整理番号:17A0369906

チタンシリカライトを触媒とするH_2O_2水溶液中のフルフラールの酸化失活過程と骨格Ti酸化物の役割【Powered by NICT】

Oxidation of furfural in aqueous H2O2 catalysed by titanium silicalite: Deactivation processes and role of extraframework Ti oxides
著者 (6件):
資料名:
巻: 202  ページ: 269-280  発行年: 2017年 
JST資料番号: W0375A  ISSN: 0926-3373  資料種別: 逐次刊行物 (A)
記事区分: 原著論文  発行国: オランダ (NLD)  言語: 英語 (EN)
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種々のTi/Si原子比(0.01 0.08)を有するチタンシリカライト(TS 1)を調製し,種々の手法(X線回折,透過型電子顕微鏡,Raman,拡散反射赤外Fourier変換及びX線光電子分光法)によって特性化して,それらの触媒特性を水性H_2O_2とフルフラールの液相酸化で調べた。初期Ti/Si>0.01で調製した試料では,骨格外Ti酸化物が存在し,Ti負荷が増加すると共により重要である。二種類の骨格外Tiが同定されている(i)ゼオライト結晶の外部表面に位置するアナターゼ酸化チタンと(ii)ゼオライトのチャネルと空洞内に閉じ込められたTi酸化物ナノドメイン。後者は初期Ti/Si>0.04で調製した試料の活性フレームワークTi(IV)サイトへの反応剤の接近を阻止することができ,それらの除去は価値のある生成物へのフルフラールの選択的酸化における改善をもたらした。重副産物とTi浸出の堆積による膜汚れは触媒失活の二つの主要な原因として同定された。前者は773Kで空気中でか焼によって堆積物の除去によって回復することができた。浸出は骨格外Ti及び活性フレームワークTi種の両方に影響を与える。再利用の最初のランの間に,Ti浸出は深刻である,骨格外Ti酸化物に主に影響する。その除去は,活性Ti種への反応物の接近を阻止種の除去に導くのでこの浸出が正である可能性があるが長期的に,活性フレームワークTiの連続浸出は触媒を不活性化する不可逆的。Copyright 2017 Elsevier B.V., Amsterdam. All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【Powered by NICT】
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