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J-GLOBAL ID:201702252353745731   整理番号:17A0473431

Fe-ZSM-5+BaO/Al_2O_3およびH-ZSM-5+BaO/Al_2O_3によるNH_3/NO/NO_2+O_2の低温相互作用:相分離と関連NH_3SCR化学の影響【Powered by NICT】

The low-temperature interaction of NH3/NO/NO2 +O2 with Fe-ZSM-5+BaO/Al2O3 and H-ZSM-5+BaO/Al2O3: Influence of phase separation and relevance for the NH3-SCR chemistry
著者 (3件):
資料名:
巻: 206  ページ: 471-478  発行年: 2017年 
JST資料番号: W0375A  ISSN: 0926-3373  資料種別: 逐次刊行物 (A)
記事区分: 原著論文  発行国: オランダ (NLD)  言語: 英語 (EN)
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金属-ゼオライト触媒上での標準SCRの機構と中間体を解明する目的で,過渡応答法(TRM)を適用し異なる配置(物理的混合物対二重層)における複合Fe-ZSM-5(Fe=1% w/w)+BaO/Al_2O_3システムによるNO_2+O_2,NO_2とNO+2+O_2(NO_2=10/1v/v)の低温(120°C)相互作用における媒介種を同定し,二成分相の分離の様々な程度に対応した。結果は二システム構成要素間の強い相互作用,以前の研究で既に証明されている,それらの完全な偏析を生き残り,ガス相を経由して進行し,安定なガス状NOx種により仲介されることを初めて明確に示した。BaO相にトラップされたNOx種の性質をTPD実験により同定される:以前のデータと一致して,それらはNO_2吸着に主として硝酸塩,および短い曝露時間でNO_2吸着のための亜硝酸塩を含んでいる。新しい顕著な発見は,Feサイト上でのNOの酸化的活性化を含む,NO_2Fe-ZSM-5+BaO/Al_2O_3の曝露BaO上に亜硝酸塩の形成は過剰NOにおけるBaO/Al_2O_3NO_2にのみを曝露時に観察された亜硝酸塩の形成を完全に等価であることである。NO_2(おそらくN_2O_3の形で)は,Fe中心上でのNOの酸化的活性化により生成された気相化学種を仲介する役割を果たしている可能性があることを示唆した。BaO上にトラップされた亜硝酸塩のNH_3との反応性を温度プログラム表面反応(NH_3TPSR)により調査したが,Fe-ZSM-5であり,BaO/Al_2O_3から下流に置かれたが,Fe中心上に形成されたNOx中間体の安定性を確認し,標準SCR反応性へと関連つける混合だけでなく時に低温度からの急速な二窒素生成を示した。最後に,アンモニアとBaO上に貯蔵された亜硝酸塩の反応性の金属レドックス部位の役割を研究するために,Fe-ZSM-5触媒上での,劇的に還元されたFe含有量(Fe≒0.02% w/w)とその親H-ZSM-5ゼオライト上のNH_3TPSR実験を比較した。結果はBaO上に亜硝酸塩をFe-およびH-ZSM-5,金属部位の役割を疑問視するとこのような段階でNH_3の酸化的活性化のNH_3と反応して二窒素に等しくできることを示した。本データは低温でNH_3SCR触媒化学の二官能性(酸化還元+酸)性質を強調し,Fe ゼオライト触媒上の標準的SCR反応のための包括的機構の開発で考慮すべきである。Copyright 2017 Elsevier B.V., Amsterdam. All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【Powered by NICT】
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有害ガス処理法 
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