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J-GLOBAL ID：201702270969598162   整理番号：17A0050027

¹³C₂-エタノールおよび¹³C₂-エチレンに共通する原料を経由するMgAl酸化物担持K/MoS₂触媒を用いるC₃~C₄アルコールの合成経路の評価

Assessing C₃-C₄ alcohol synthesis pathways over a MgAl oxide supported K/MoS₂ catalyst via ¹³C₂-ethanol and ¹³C₂-ethylene co-feeds

著者 (7件)： Taborga Claure Micaela (School of Chemical & Biomolecular Engineering, Georgia Institute of Technology, Atlanta, GA 30332, USA) ,  Lee Li-Chen (School of Chemical & Biomolecular Engineering, Georgia Institute of Technology, Atlanta, GA 30332, USA) ,  Goh Jin Wai (School of Chemical & Biomolecular Engineering, Georgia Institute of Technology, Atlanta, GA 30332, USA) ,  Gelbaum Leslie T. (School of Chemistry and Biochemistry, Georgia Institute of Technology, Atlanta, GA 30332, USA) ,  Agrawal Pradeep K. (School of Chemical & Biomolecular Engineering, Georgia Institute of Technology, Atlanta, GA 30332, USA) ,  Jones Christopher W. (School of Chemical & Biomolecular Engineering, Georgia Institute of Technology, Atlanta, GA 30332, USA) ,  Jones Christopher W. (School of Chemistry and Biochemistry, Georgia Institute of Technology, Atlanta, GA 30332, USA)
資料名： Journal of Molecular Catalysis A: Chemical  (Journal of Molecular Catalysis A: Chemical)
巻： 423  ページ： 224-232  発行年： 2016年11月 
JST資料番号： B0605C  ISSN： 1381-1169  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： オランダ (NLD)  言語： 英語 (EN)

抄録/ポイント： 合成ガスからのC₃~C₄アルコール合成のメカニズムを,¹³C₂-エタノールおよび¹³C₂-エチレンに共原料を用いるMgAl混合酸化物(MMO)担持K/MoS₂触媒を用い解明した。K/バルク-MoS₂を制御触媒として用い,高度のアルコール合成経路に関するK/MoS₂およびK/MoS₂-MMO部位の役割を洞察した。¹³C NMRを用いる生成物の分析により,¹³C₂-エタノールおよび¹³C₂-エチレン共通原料を用いるC₃~C₄アルコールにおいて末端炭素に¹³Cが優先的に集まることが分かり,このことによりCOの挿入が一級の高級アルコールを合成する経路に生ずること,およびオレフィンのカルボニル化がアルコール合成と同一経路を経由して進行することが各々分かった。¹³C₂-エタノール共原料を用いるCOの水素化反応時の¹³C₄-1-ブタノール種を観察することにより,第2経路としてエタノールが自己カップリングし1-ブタノールを生成するという確証を得ることができた。更に,アセテート種が,アシル前駆体がアルコキシアニオンと反応することにより生成することも分かった。アセチル種(CH₃CO*)のエトキシ中間体(C₂H₅O*)への水素化は,用いた反応条件下で非常に不可逆的であることが分かり,アセテート種におけるアセチル基に関しては末端炭素に¹³Cが優先的に集まることを観察することはできなかった。プロピオネート種は,プロピオネートの対応するアルコールのエステル化を経由し生成することが分かり,他方K/バルク-MoS₂およびMMOの各々が担持する触媒上で観察できるイソブチルアルコールの生成は,メタノールの1-プロパノール種あるいは1-プロパノール由来種のカップリングを経由し生ずることが分かった。Copyright 2017 Elsevier B.V., Amsterdam. All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.

シソーラス用語： *担持触媒 ,  *合成ガス ,  *硫化モリブデン ,  *遷移金属触媒 ,  反応経路 ,  *炭素13NMR ,  反応中間体 ,  エステル化 ,  マグネシウム化合物 ,  アルミニウム化合物 ,  酸化物 ,  *脂肪族アルコール ,  *挿入反応 ,  *反応機構 ,  触媒反応
準シソーラス用語： 合成経路 ,  高級アルコール

著者キーワード (5件)： Syngas ,  Higher alcohols ,  Molybdenum sulfide ,  CO insertion ,  Ethanol coupling

分類 (2件)： 付加反応,脱離反応  (CF02030M) ,  不均一系触媒反応  (CB06100E)

物質索引 (2件)： (¹³C₂)エタノール ,  (¹³C₂)エテン

タイトルに関連する用語 (9件)： エタノール ,  エチレン ,  原料 ,  担持 ,  MoS2 ,  触媒 ,  アルコール ,  合成経路 ,  評価