抄録/ポイント：
抄録/ポイント
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炭酸ジメチル(DMC)は非常に広く使用されているグリーン化学製品であり、その中、経済、グリーンのメタノール酸化カルボニル化合物はDMCプロセスに極めて工業的に有望であるが、Yゼオライト担持銅(CUY)は有効な触媒の一つである。知ら触媒上のCU+は触媒活性中心であることが知られている。CU+触媒活性中心の導入は2つの方法を用いた。(1)CUCLはHYゼオライトと直接イオン交換した。(2)CU(2+)とNAYゼオライト溶液の間のイオン交換は,CU(2+)の還元により活性中心CU+を生成した。無溶媒条件下でCUY触媒を調製するとき,担持HYゼオライト中の可能なのH+量は,触媒のカルボニル化の触媒性能を決定するための鍵となる因子であった。本論文では,異なるSI/ALモル比のHYゼオライトを担体として調製した触媒CUYを用いて,銅イオン交換可能なH+の酸化的カルボニル化に及ぼす影響を研究した。SI/AL比の違いはゼオライト骨格の組成、SI/ALの結合角、さらにAL_(3+)の分散度に影響し、これらの因子はいずれもCUY触媒活性に直接影響する。そのため、NANH_4Yゼオライト担体中の可能な(NH_4+)の量とCUY触媒活性との関係を研究することは非常に重要な意義がある。本論文では,異なるNH_4+濃度を有するNANH_4Yゼオライトを,異なる濃度のNH_4NO_3溶液との反応により調製し,それらを担体として用いて,容易に昇華しやすく,容易に分解することができた。無溶媒条件下では,高温で熱処理した固体の混合物は,NANH_4Yゼオライト中のNH_4+とCU(ACAC)2のCU(2+)イオン交換を起こし,CU(2+)は更に自己還元活性中心CU+を生成した。完全に_4Yゼオライト中の銅イオン交換可能なNH_4+と触媒CUYの触媒性能の間の関係を研究するために,触媒としての塩素を用いることによって,完全に触媒を首尾よく調製した。メタノール酸化のカルボニル化に於ける種々の触媒特性及び触媒活性の分析により,YゼオライトはNH_4NO_3溶液のイオン交換及び触媒の調製過程を経て,ゼオライトの細孔構造及び細孔構造を維持することが判明した。イオン交換のないNAY担持CUY触媒上の銅種はCUOの形で存在し,触媒活性はなかった。NH_4+の量が増加するにつれて,CUYの表面のCUO含有量は徐々に減少し,一方,活性中心のCU+含有量は増加し,触媒活性も増加した。NH_4+の濃度が限界値に近づくとき,CU+含有量は最大値に達し,触媒活性は最も%であり,DMCの時空間収率と選択性はそれぞれ267.3MG/(G H)と68.5%であり,メタノールの変換率は6.9%であった。そのため、無溶媒条件下で、NANH_4Yゼオライトを担体とし、CU(ACAC)2を銅源とし、完全に塩素 CUY触媒を調製する場合、NH_4+はCU+活性中心を形成するための必須条件である。NH_4+は,触媒の触媒活性に直接影響した。Data from the ScienceChina, LCAS. Translated by JST【JST・京大機械翻訳】
