メタノールへのCO<sub>2</sub>の多電子還元に対する1電子シャトルの使用:動力学,機構,及び構造洞察

COLE Emily Barton; LAKKARAJU Prasad S.; RAMPULLA David M.; MORRIS Amanda J.; ABELEV Esta; BOCARSLY Andrew B.

文献

J-GLOBAL ID：201002249986182153 整理番号：10A0929185

メタノールへのCO₂の多電子還元に対する1電子シャトルの使用:動力学,機構,及び構造洞察

Using a One-Electron Shuttle for the Multielectron Reduction of CO₂ to Methanol: Kinetic, Mechanistic, and Structural Insights

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資料名：
巻： 132 号： 33 ページ： 11539-11551 発行年： 2010年08月25日
JST資料番号： C0254A ISSN： 0002-7863 CODEN： JACSAT 資料種別：逐次刊行物 (A)
記事区分：原著論文発行国：アメリカ合衆国 (USA) 言語：英語 (EN)

メタノールへのピリジニウム触媒CO₂還元について検討した。メタノールへの,ギ酸及びホルムアルデヒド中間体を経てのCO₂の還元は,複雑な機構であるので,最初,CO₂存在無しでのピリジウム触媒の電気化学挙動を評価した。ピリジニウム電荷移動及びCO₂存在無しでの水素発生,ピリジニウムラジカルによる初期CO₂還元,ピリジニウムラジカルによるホルムアルデヒドへのギ酸の還元,ピリジニウムラジカルによるメタノールへのホルムアルデヒド還元,反応速度及び生成物収率の解析について,実験結果を述べた。検討の結果,ピリジニウムベース触媒は,低過電位で作動する種々の生成物へのCO₂の還元に対する効果的で安定な触媒であることが分かった。また,ピリジニウムラジカル,1電子電荷移動仲介者は,CO₂をメタノールへ変換するに必要な全6電子を効率的に移動できること,さらに,ピリジニウムラジカルは,中間体種を安定させる共有相互作用を通じて,種々の種及び中間体と反応することなどが明らかになった。

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電気化学一般

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メタノールへのCO2の多電子還元に対する1電子シャトルの使用:動力学,機構,及び構造洞察

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