メタンの高圧酸化的改質用K-Ni/α-Al<sub>2</sub>O<sub>3</sub>触媒のCO選択性に及ぼすフラクタル次元の効果

OMATA Kohji; KOBAYASHI Seishiro; HORIGUCHI Junpei; YAMAZAKI Yuichiro; ITABASHI Daisuke; NAKANISHI Takayuki; YAMADA Muneyoshi

文献

J-GLOBAL ID：201002254914041567 整理番号：10A0469390

メタンの高圧酸化的改質用K-Ni/α-Al₂O₃触媒のCO選択性に及ぼすフラクタル次元の効果

Effect of Fractal Dimension on CO Selectivity of K-Ni/α-Al₂O₃ Catalyst for High Pressure Oxidative Reforming of Methane

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資料名：
巻： 53 号： 3 ページ： 191-198 発行年： 2010年05月01日
JST資料番号： F0042A ISSN： 1346-8804 CODEN： JJPIAP 資料種別：逐次刊行物 (A)
記事区分：原著論文発行国：日本 (JPN) 言語：英語 (EN)

メタンの高圧酸化的改質において,完全酸化で生じるCO₂を抑制して高いCO選択性を達成するためにK-Ni/α-Al₂O₃触媒の調製条件を最適化した。調製条件のうち重要と考えられるγ-Al₂O₃の焼成温度,NiO,Kの担持量を最適化操作の対象因子とした。各因子に3水準を割り当て,L₉直交表を用いる実験計画法により調製条件を決定した。触媒は含浸法でNiを先に担持し,逐次的にKを担持した。L₉触媒の活性は1MPa,650°Cで測定した。このL₉触媒の実験結果から得られる調製条件とCO選択率の関係をラジアル基底関数ネットワーク(RBFN)を用いて解析することで,触媒のCO選択率が触媒調製条件の関数として表現された。RBFN上で最高CO選択率を与える調製条件を,あらゆる調製条件の組合せを用いてグリッドサーチした結果,1195°C焼成後のα-Al₂O₃に13wt%K-14wt%NiOを担持した触媒が最適と推定された。L₉触媒における表面NiOの分布状態を,EPMAで観察したNi分布のフラクタル次元を用いて定量化し,またXRDならびにBET表面積を測定した。CO選択率と同様に,フラクタル次元,NiO結晶パラメーター,表面積各々と触媒調製条件との間の関係をRBFNにより決定し,調製条件のグリッドに対する各々の値を推定した。これらのグリッドデータの間の関係を多変量解析で解析した結果,CO選択率はフラクタル次元とNiO結晶パラメーターの線形結合により表現できることが示された。さらに,多変量解析によりフラクタル次元がNiO結晶の回折角の一次式で表現されること,この回折角にはK担持量の影響が大きいことが示された。以上より,K添加がNiO結晶にゆがみを与え,これによってNiOの分布状態が変化し,最終的にCO選択率に影響している可能性が示唆された。(著者抄録)

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触媒操作 , ガス化,ガス化プラント

引用文献 (17件)：

1) Pena, M. A., Gomez, J. P., Fierro, J. L.G., Appl. Catal. A: General, 144, 7 (1996).
2) Prettre, M., Eichner, C., Perrin, M., Trans. Faraday Soc., 42, 335 (1946).
3) Lemonidou, A. A., Stambouli, A. E., Tjatjopoulos, G. J., Vasalos, I. A., Catal. Lett., 43, 235 (1997).
4) Jun, J. H., Lim, T. H., Nam, S.-W., Hong, S.-A., Yoon, K. J., Appl. Catal. A: General, 312, 27 (2006).
5) Li, C., Yu, C., Shen, S., Catal. Lett., 67, 139 (2000).

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