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J-GLOBAL ID：201002275828906803   整理番号：10A0238925

完全に酸化および部分的に還元されたセリア薄膜上でのメチルホスホン酸ジメチル分解

Dimethyl methylphosphonate decomposition on fully oxidized and partially reduced ceria thin films

著者 (6件)： CHEN Donna A. (Dep. of Chemistry and Biochemistry, Univ. of South Carolina, Columbia, SC 29208, USA) ,  RATLIFF Jay S. (Dep. of Chemistry and Biochemistry, Univ. of South Carolina, Columbia, SC 29208, USA) ,  HU Xiaofeng (Dep. of Chemistry and Biochemistry, Univ. of South Carolina, Columbia, SC 29208, USA) ,  GORDON Wesley O. (Oak Ridge National Lab., Oak Ridge, TN 37831, USA) ,  SENANAYAKE Sanjaya D. (Oak Ridge National Lab., Oak Ridge, TN 37831, USA) ,  MULLINS David R. (Oak Ridge National Lab., Oak Ridge, TN 37831, USA)
資料名： Surface Science  (Surface Science)
巻： 604  号： 5-6  ページ： 574-587  発行年： 2010年03月15日 
JST資料番号： C0129B  ISSN： 0039-6028  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： オランダ (NLD)  言語： 英語 (EN)

抄録/ポイント： Ru(0001)上に成長した結晶性セリア薄膜上でのメチルホスホン酸ジメチル(DMMP)の熱分解を,温度プログラム脱着(TPD),X線光電子分光法(XPS)および赤外反射吸収分光法(IRAS)によって調べた。TPD実験によって,メタノールとホルムアルデヒドが575Kで2つの主たる生成物として吸着するが,水,ホルムアルデヒドおよびCOが800Kより上で生成することを示した。IRAS研究によって,DMMPが200Kでホスホリル酸素を介して吸着するが,P=O結合は300Kで架橋O-P-O種に転換することを示した。最初,DMMP分解がP-OCH₃結合解裂を介して起こり,300と500Kの間でメチルホスホン酸メチル(MMP)およびメチルホスホン酸(MP)が生成する。XPSおよびIRASデータは,これらの温度の表面上でのメトキシ中間体と一致する。より安定なP-OCH₃結合は700Kまで無傷のままで留まり,より高温での唯一の表面中間体はPO_xと考えられる。PO_xの存在はDMMP分解の活性を減少させるが,セリア表面上の何らかの活性は吸着と反応の7サイクルの後でも維持される。セリア膜は多重DMMP吸着-反応サイクルで還元されるようになり,7サイクル後にCe⁴⁺含量は30%に低下する。還元セリア上のDMMP反応の研究によって,COおよびH₂がメタノールとホルムアルデヒドに加えて生成することを示した。さらに,3回だけの吸着-反応サイクルの後に,還元セリア膜上のDMMP分解活性は完全に抑制される。セリア膜上のDMMPとメタノール化学の間の類似性は,両反応においてメトキシがキーとなる表面中間体であることを示唆している。Copyright 2010 Elsevier B.V., Amsterdam. All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.

シソーラス用語： *酸化セリウム ,  *薄膜 ,  ルテニウム ,  熱分解 ,  昇温脱離 ,  X線光電子分光法 ,  赤外反射吸収分光法 ,  水分子 ,  一酸化炭素 ,  中間体 ,  *反応中間体 ,  *分解反応 ,  脂肪族アルデヒド ,  脂肪族アルコール ,  メトキシ基
準シソーラス用語： メトキシル基 ,  IRAS法 ,  *セリア ,  温度プログラム脱着 ,  *酸化物薄膜

分類 (2件)： 界面化学一般  (CB12010J) ,  有機りん化合物  (CF08040N)

物質索引 (5件)： ホルムアルデヒド ,  メタノール ,  メチルホスホン酸 ,  メチルホスホン酸ジメチル ,  メチルホスホン酸メチル

タイトルに関連する用語 (6件)： 酸化 ,  還元 ,  セリア ,  薄膜 ,  メチルホスホン酸ジメチル ,  分解