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J-GLOBAL ID:201002287033824998   整理番号:10A0251349

CdSe/ZnS量子ドット-ピロメリトイミド共役体中の電子移動速度論の溶媒極性依存性

Solvent-Polarity Dependence of Electron-Transfer Kinetics in a CdSe/ZnS Quantum Dot-Pyromellitimide Conjugate
著者 (4件):
資料名:
巻: 114  号:ページ: 1217-1225  発行年: 2010年01月21日 
JST資料番号: W1877A  ISSN: 1932-7447  CODEN: JPCCCK  資料種別: 逐次刊行物 (A)
記事区分: 原著論文  発行国: アメリカ合衆国 (USA)  言語: 英語 (EN)
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バルクおよび単一粒子レベルでのCdSe/ZnS量子ドット(QD)およびカルボン酸を持つピロメリトイミド誘導体(PI-CA)分子間の界面電子移動(ET)の溶媒依存性を検討した。定常状態および時間分解フォトルミネセンス(PL)および吸着測定から,ETプロセスが溶媒極性に強く依存しており,オクタンやトルエン等の非極性溶媒中のET速度は,ベンゾニトリル等の弱極性溶媒中よりも速くなっていた。その結果はMarcus理論によって一貫して解釈された。更に,2つの経路がCdSe/ZnS-PI共役体中のETプロセス,即ち,夫々CdSeおよびZnS表面上に吸着されたCdSeコアからPI-CA分子への直接およびZnS層仲介ET,中に含まれる,ことが分った。前者プロセスはピコ秒スケールで進行し,一方後者はナノ秒スケールで進行していた。単一粒子実験を使って,異種溶媒中での個々のCdSe/ZnS-PI共役体の点滅挙動を調べた。Γon値(拡散制御電子移動(DCET)理論を適用して解析)は,溶媒極性を増すと共に明らかに増加していた。非極性溶媒中の共役体内のETでの小さなλs値は,「定刻」の短縮,即ちΓonの増加,に繋がり,それ故,固液界面での非常に発熱性の不均一ET反応に於いてMarcus逆転領域挙動に対しての可能性を与えていた。
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分類 (5件):
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反応に及ぼすその他の効果  ,  13-15族化合物を含まない半導体-半導体接合  ,  芳香族単環カルボン酸の窒素誘導体  ,  イオンと分子の衝突・散乱  ,  半導体レーザ 

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