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J-GLOBAL ID：201202201168994373   整理番号：12A1515504

Friedel-Craftsアルキル化に対するメソポーラスシリカ中空球内部でシリコモリブデン酸(Keggin酸)の標的化合成

Targeted Synthesis of Silicomolybdic Acid (Keggin Acid) inside Mesoporous Silica Hollow Spheres for Friedel-Crafts Alkylation

著者 (3件)： DOU Jian (National Univ. Singapore, Singapore) ,  ZENG Hua Chun (National Univ. Singapore, Singapore) ,  ZENG Hua Chun (Inst. of Materials Res. and Engineering (IMRE), Singapore)
資料名： Journal of the American Chemical Society  (Journal of the American Chemical Society)
巻： 134  号： 39  ページ： 16235-16246  発行年： 2012年10月03日 
JST資料番号： C0254A  ISSN： 0002-7863  CODEN： JACSAT  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： アメリカ合衆国 (USA)  言語： 英語 (EN)

抄録/ポイント： メソポーラスシリカ(SiO₂)中空球内部でヘテロポリ酸(シリコモリブデン酸,H₄SiMo₁₂O₄₀)の標的化合成に対する完全予備搭載-注入-水和法を報告した。この過程において,水/エタノール混合溶媒中180°Cでワンポット水熱合成経路によって直径サイズが25~60nmにわたる離散二酸化モリブデンMoO₂を最初調製した。その後,アルカリ性溶液中オルトケイ酸テトラエチルとヘキサデシルトリメチルアンモニウムクロリドを用い超分子鋳型化シリカシェルを成長するためコアとして使用した。合成したままのMoO₂@SiO₂コア-シェル球を熱処理することによって,有機鋳型を焼き尽くしメソポーラスシェル(BET比表面積は872m²/g)を形成した。その間にカプセル封じしたMoO₂をMo⁶⁺に酸化してメソポーラスシリカに注入してシリカのメソポーラス表面に均一分散ヘプタモリブデン酸塩種(Mo₇O₂₆^6-)を形成し,一方,球中心に空洞空間を発生した。水を用い水和後,水存在でシリカ種と表面Mo₇O₂₆^6-と間の反応によってH₄SiMo₁₂O₄₀を形成した。調製したH₄SiMo₁₂O₄₀@mSiO₂中空球をベンジルアルコールによるトルエンのFriedel-Craftsアルキル化について試験した。新規経路を経由して作製したH₄SiMo₁₂O₄₀@mSiO₂触媒はトルエンのベンジル化に対して優れた触媒活性を示し,市販のAmberlyst-15触媒の触媒活性よりも約2.6倍高かった。更に,H₄SiMo₁₂O₄₀@mSiO₂触媒はロバスト性で再生後再使用できた。

シソーラス用語： *モリブデン酸塩 ,  *ケイ酸塩 ,  Keggin構造 ,  *ヘテロポリ酸 ,  多孔質体 ,  細孔構造 ,  球 ,  中空体 ,  多層構造 ,  ワンポット合成 ,  水熱合成 ,  酸化モリブデン ,  二酸化ケイ素 ,  コアシェル構造 ,  鋳型反応 ,  包接化合物 ,  熱処理 ,  カプセル封じ ,  表面積 ,  比表面積 ,  空洞 ,  水和 ,  触媒調製 ,  *Friedel-Crafts反応 ,  ベンジル化 ,  触媒活性 ,  ロバスト性 ,  再生 ,  再利用 ,  Ramanスペクトル ,  赤外吸収スペクトル ,  X線回折 ,  透過型電子顕微鏡 ,  ターンオーバー数 ,  脂肪族アルコール ,  アルキルベンゼン ,  脂肪族アミン ,  第四アンモニウム ,  アルコール ,  芳香族化合物
準シソーラス用語： シリカ ,  BET表面積 ,  Friedel-Craftsアルキル化 ,  FTIRスペクトル ,  メソポーラスシリカ ,  固体酸触媒 ,  混合溶媒 ,  再使用 ,  中空球 ,  二酸化モリブデン ,  ターンオーバ頻度

分類 (3件)： 塩基,金属酸化物  (CD01030Z) ,  その他の触媒  (CB06123Z) ,  酸化,還元  (CF02060T)

物質索引 (4件)： オルトけい酸テトラエチル ,  トルエン ,  ヘキサデシルトリメチルアンモニウムクロリド ,  ベンジルアルコール

タイトルに関連する用語 (7件)： Friedel-Craftsアルキル化 ,  メソポーラスシリカ ,  中空球 ,  リコ ,  モリブデン酸 ,  酸 ,  標的化