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J-GLOBAL ID:201202205707029534   整理番号:12A0811043

アシッドオレンジ7の分解への速度論研究によるCeO2/H2O2システムの接触酸化機構研究

CeO2/H2O2 system catalytic oxidation mechanism study via a kinetics investigation to the degradation of acid orange 7
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資料名:
巻: 121-122  ページ: 223-229  発行年: 2012年06月13日 
JST資料番号: W0375A  ISSN: 0926-3373  資料種別: 逐次刊行物 (A)
記事区分: 原著論文  発行国: オランダ (NLD)  言語: 英語 (EN)
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立方体格子をもつナノセリアを調製し,X線回折(XRD)及び透過型電子顕微鏡(TEM)技術によって特性化した。CeO2とH2O2の接触酸化機構を理解するため,アシッドオレンジ7(AO7)の分解の速度論を検討した。AO7の分解は見かけ次数2.40でCeO2表面上の吸着に著しく依存する。H2O2濃度が増加すると初期段階で正の直線的関係にあるAO7の分解反応速度定数は増加するが,その後はCe3+とH2O2の過剰な錯体形成に起因して更なる分解を妨害する。予備吸着モードにおけるCeO2の触媒速度論(H2O2添加以前にCeO2上に予備吸着したAO7及びAO7の添加以前にH2O2と予備混合したCeO2)は全く異なる。殆ど全てのCe3+がH2O2とともに表面過酸化物種に予備酸化し,したがってAO7分解の活性化とともにAO7の吸着を低下させるので,予備混合モードはAO7の分解に対して好ましくない。逆にCeO2の反応性はAO7の吸着によってゆっくり回復することができ,CeO2上で競合的に吸着し,表面過酸化物種を消費することによって表面Ce3+の放出を徐々に開始する。この研究で検討したAO7の分解速度論によれば,CeO2/H2O2システムにおける有機物分解は吸着によって引き起こられ,還元状態におけるCe3+は表面過酸化物種の接触酸化活性を活性化する上で必須であることを明らかにしている。EPRの研究によれば表面過酸化物種はヒドロキシル付加物経路を経て有機物を酸化することを示している。Copyright 2012 Elsevier B.V., Amsterdam. All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.
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分類 (1件):
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不均一系触媒反応 
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