金属有機骨格におけるCO<sub>2</sub>吸着のためvan der Waals密度汎関数を比較する

RANA Malay Kumar; KOH Hyun Seung; HWANG Jinhyung; SIEGEL Donald J.

文献

J-GLOBAL ID：201202211388727975 整理番号：12A1328815

金属有機骨格におけるCO₂吸着のためvan der Waals密度汎関数を比較する

Comparing van der Waals Density Functionals for CO₂ Adsorption in Metal Organic Frameworks

出版者サイト複写サービスで全文入手 {{ this.onShowCLink("http://jdream3.com/copy/?sid=JGLOBAL&noSystem=1&documentNoArray=12A1328815&COPY=1") }}
高度な検索・分析はJDreamⅢで {{ this.onShowJLink("http://jdream3.com/lp/jglobal/index.html?docNo=12A1328815&from=J-GLOBAL&jstjournalNo=W1877A") }}

著者 (4件)： , , ,
資料名：
巻： 116 号： 32 ページ： 16957-16968 発行年： 2012年08月16日
JST資料番号： W1877A ISSN： 1932-7447 CODEN： JPCCCK 資料種別：逐次刊行物 (A)
記事区分：原著論文発行国：アメリカ合衆国 (USA) 言語：英語 (EN)

金属有機骨格(MOFs)ベースの吸着剤の性能を予測し得る効率的な計算体系を求めるために著者らは4プロトタイプMOFs,即ち,M/DOBDC(M=Mg,Ni,Co,及びDOBDC=2,5-ジオキシド-1,4-ベンゼンジカルボン酸塩)及びCu-HKUST-1(HKUST-1=BTC=ベンゼン-1,3,5-トリカルボン酸塩)におけるCO₂吸着のため実験エンタルピーに関して6つのvan der Waals(vdW)密度汎関数(DFT-D2,optB86b-vdW-DF,optB88-vdW-DF,optPBE-vdW-DF,revPBE-vdW-DF及びrPW86-vdW-DF)を評価したので報告する。従来のLDA(局所密度近似)及びGGA(一般化勾配近似)の方法だけが熱力学傾向を部分的に捕捉することが見出されるが,LDAではCO₂の過剰結合,またGGAではCO₂の過少結合を示す。既製のDFT-D2パラメータを用いるGGA交換相関エネルギーに半経験的C₆R^-6分散タームを加えると吸着エンタルピーと化合物全体の傾向の両方に改善をもたらすが,このアプローチでも実験データと比べて7kJ/モルCO₂(実験ΔHの約18%)程のCO₂の過少結合を示す。精度の向上には非経験的vdW-DFが有効で,特にrevPBE-vdW-DFは実験と比べてほんの2kJ/モルCO₂(4%)の低い平均誤差で向上効果は大きい。この結果はMg/DOBDCにおけるCO₂吸着の殆どのシミュレーション研究と良く一致する。CO₂吸着の熱力学を正確に予測し得る効率的なvdW-DFの特定は最適な炭素捕捉材に対する計算スクリーニングを容易にするだろう。

, , , , , , , , ,
,

吸着の電子論 , 遷移金属錯体一般

, , , ,

前のページに戻る

金属有機骨格におけるCO2吸着のためvan der Waals密度汎関数を比較する

金属有機骨格におけるCO₂吸着のためvan der Waals密度汎関数を比較する