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J-GLOBAL ID:201402201367944991   整理番号:13A1666695

メタノールによるトルエンの形状選択的アルキル化のためのコア/シェル構造ZSM-5@メソ多孔質シリカ複合材料

Core/shell-Structured ZSM-5@Mesoporous Silica Composites for Shape-Selective Alkylation of Toluene with Methanol
著者 (6件):
資料名:
巻: 71  号:ページ: 371-380  発行年: 2013年 
JST資料番号: H0391B  ISSN: 0567-7351  CODEN: HHHPA4  資料種別: 逐次刊行物 (A)
記事区分: 原著論文  発行国: 中国 (CHN)  言語: 中国語 (ZH)
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テンプレートとしての臭化セチルトリメチルアンモニウムを用いて,塩基性媒体中で容易な界面活性剤方向付けゾルゲル被覆法によって,形状選択的コア/シェル構造ZSM-5@メソシリカ複合材料触媒を合成した。典型的には,アルミン酸ナトリウム,テトラエチルオルソケイ酸塩,及び水酸化テトラプロピルアンモニウム(25%水溶液)を使って,Si/Al比率=80を有するZSM-5を水熱的に合成した。次いで,塩化ポリジアリルジメチルアンモニウムの正に荷電したポリマ(PDDA)でそれを官能化した。最終的に,PDDA改変ZSM-5粉末をメソ多孔質シリカのゲル中に分散させた。そして,303Kで6時間反応させて,ZSM-5@メソシリカ複合材料触媒を得た。走査電子顕微鏡(SEM),高解像透過型電子顕微鏡(HR-TEM)で特性評価したところ,一定のシェル厚みを持ったZSM-5結晶の外部表面に乱雑な細孔を有するメソ多孔質シリカが一様に塗布されているのが分かった。N_2吸着等温線は,メソ多孔質シリカのナノ細孔とZSM-5ゼオライトのサブナノ細孔間の結合性を示唆した。更に,探査分子としてピリジン又はアンモニアを使用して吸着-脱着測定した結果は,ZSM-5ナノチャンネル内の酸性部位は未だ利用し易く,その数及び強度はほとんど変わりないことを実証した。固定層反応器でのメタノールによるトルエンのアルキル化の探査反応におけるZSM-5@メソシリカ複合材料は,元の状態のZSM-5に比較して高いpara-キシレン選択性を示した。ZSM-5@メソシリカのユニークな触媒挙動は,非酸性メソ多孔質シルカシェルを塗布することによりZSM-5の外部表面に配置された非形状選択的酸性部位を効果的に除去したことに起因した。更に,酸度と触媒性能間の関係を詳細に論じた。特に,メソ多孔質シリカの発生した層による外部Bronsted酸部位を被覆するによってpara-選択性が高まった関連について論じた。・・・Data from the ScienceChina, LCAS. Translated by JST
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分類 (1件):
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化学一般その他 

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