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J-GLOBAL ID:201502204455686541   整理番号:15A1074381

担体酸性と金属分散度の影響に焦点を当てた,Pt/ゼオライト触媒の水素化活性

Hydrogenating activity of Pt/zeolite catalysts focusing acid support and metal dispersion influence
著者 (8件):
資料名:
巻: 504  ページ: 17-28  発行年: 2015年09月05日 
JST資料番号: D0691C  ISSN: 0926-860X  資料種別: 逐次刊行物 (A)
記事区分: 原著論文  発行国: オランダ (NLD)  言語: 英語 (EN)
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トルエンの水素化反応が,種々の金属/酸比を有する大口径ゼオライト(HUSYとHBEA)担持Pt系触媒上で研究された。ゼオライトの酸性度は,ピリジン吸着に続くFTIRを用いて測定され,Ptの導入の前後でほんの小さな変化が起こることを示した。金属の分散度は,H2-O2滴定法で測定され,その場のFTIRによって得られたPt0-CO バンドの強度との直線的な相関関係によって立証された。Pt0クラスタの電子的性質が,異なる触媒で類似していることも観察された。触媒試験は,迅速な触媒失活を示し,60分の反応後で80~95%の活性が失われた。新鮮な触媒のターンオーバー数は,金属の分散度と担体の両者に依存した。同じ担体では,ターンオーバー数は,1.7倍(HBEA)および4.0倍(HUSY)変化し,トルエン水素化反応が構造敏感性である,すなわち,水素化活性は,接近可能な金属の唯一の関数でないことを示した。これは,水素のスピルオーバーを経た酸点上の吸着トルエンの水素化反応の全体的な活性に対する寄与によると提唱された。ゼオライトの酸性度の役割を考慮して,それら一連の触媒は,n Pt/(n Pt + n A)と共に確実に増大することが観察された,全吸着サイト当たりの活性によって比較された。接近可能なPt原子の増大は,酸点で利用可能なスピルオーバー水素の量を増大させ,それ故に全体的な触媒活性を増大させた。Pt/HBEA触媒は,Pt/HUSY触媒より,全吸着サイト当たりの活性が高いことが見出され,これは,Ptクラスタと酸点との間の近接性に関連した,スピルオーバー水素の有効性の議論によると提唱された。ピリジン吸着で測定したルイス酸点数より大きな度合いでのルイス酸点の介入も,また,Pt/HBEA触媒のこの高い活性に寄与しているらしい。それらの結果は,反応条件下での関連する触媒特性に対する一つの緊密な展望としてのモデル反応の重要性を増強した。Copyright 2015 Elsevier B.V., Amsterdam. All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.
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分類 (2件):
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不均一系触媒反応  ,  酸化,還元 
物質索引 (1件):
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