早期遷移金属ドープ金クラスタでの不純物電子局在化

HIRSCH K.; ZAMUDIO-BAYER V.; ZAMUDIO-BAYER V.; LANGENBERG A.; VOGEL M.; VOGEL M.; RITTMANN J.; FORIN S.; MOELLER T.; ISSENDORFF B. v.; LAU J. T.

文献

J-GLOBAL ID：201502205006114482 整理番号：15A0758759

早期遷移金属ドープ金クラスタでの不純物電子局在化

Impurity Electron Localization in Early-Transition-Metal-Doped Gold Clusters

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資料名：
巻： 119 号： 20 ページ： 11184-11192 発行年： 2015年05月21日
JST資料番号： W1877A ISSN： 1932-7447 CODEN： JPCCCK 資料種別：逐次刊行物 (A)
記事区分：原著論文発行国：アメリカ合衆国 (USA) 言語：英語 (EN)

極めて小さい金属クラスタにて,結合がどのように媒介されるかは,クラスタ化学の中心になる疑問である。著者等は,MAu_n⁺(M=Sc,Ti,V,Cr)のX線吸収スペクトルで,たとえ極めて異なるサイズ依存性であろうとも,不純物のホストへの結合メカニズムで共通の地盤を演繹し得ることを示した。これらから,促進エネルギー,ドーパントカチオン性基底状態,平均3d半径や自由電子ガスでのシェルクロージャの相互作用に辿り着ける。この相互作用は,遷移金属(Sc,Ti,V,Cr)の多ドープ金クラスタの電子構造のサイズ依存性をつくる。3d不純物とホスト電子状態の混成があれば,不純物原子は一般に電子ドナーとして作用する。MAu_n⁺系が自由電子ガスで閉殻シェルを形成傾向の可能性があれば,これらの状態で,好んでスピン対を示す。これが可能かどうかは,ホスト原子の数の相互作用と不純物の性質に依存する。金ホストクラスタは,自由電子ガスにn電子寄与するが,不純物の寄与に依る電子の数は,カチオン性基底状態立体配置,即ち4s電子の存在だけでなく,3d^k4s^l→3d^k-14s^l+1促進エネルギーと平均3d半径に依存する。結果として生じる混成は,非整数不純物3d状態占有に導く。従って,非局在化電子の整数の数のアドホック仮定は,一般的にはできず,極めて特殊ケースでのみ可能である。将来的には,遷移金属ドープ金クラスタの磁気特性の直接検討を,Stern-Gerlach実験で行うことは価値がある。更に,方法の要素特異性を検討するX線磁気円二色性スペクトルから,不純物局所モーメントと,金ホストの自由電子ガスのスピンに対する情報が得られる。

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原子・分子のクラスタ , 一般・無機化合物のX線スペクトル(分子) , X線スペクトル一般 , その他の物理分析

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