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J-GLOBAL ID:201502218461347377   整理番号:15A1390754

修飾核酸塩基を有する非対称的および対称的二銅(II)パドルホイール型単位

Asymmetric and Symmetric Dicopper(II) Paddle-Wheel Units with Modified Nucleobases
著者 (5件):
資料名:
巻: 15  号: 11  ページ: 5485-5494  発行年: 2015年11月 
JST資料番号: W1323A  ISSN: 1528-7483  CODEN: CGDEFU  資料種別: 逐次刊行物 (A)
記事区分: 原著論文  発行国: アメリカ合衆国 (USA)  言語: 英語 (EN)
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チミン-1-酢酸(μ-OOCCH2-T)およびウラシル-1-酢酸(μ-OOCCH2-U)とCu(II)塩のソルボサーマル反応によって,ホモレプティック錯体[Cu2(μ-OOCCH2-T)4(G)2](1~4)および[Cu2(μ-OOCCH2-U)4(G)2](6および7)とヘテロレプティック錯体[Cu2(μ-OOCCH2-T)2(μ-OOCCH2-U)2(G)2](5)(G=DMF,水,DMA,およびDMSO)を合成して,それらの結晶構造を特性化した。ピリミジン核酸塩基が存在すると,水素結合の他にも多様な分子間相互作用が生じるため,これらの錯体のパドルホイール型単位は強い反強磁性のCu...Cu相互作用とこれら2金属単位間からモノマーや1D配位重合体種への変換によって,その超分子の配列に大きな差を示すことがわかった。錯体1と6では,核酸塩基間の塩基対相互作用(2重NS-H...O2/O4水素結合)に基づく構築物が形成されるが,2,3,および5では,カルボン酸塩あるいはアミドのO原子の水素結合受容力によって核酸塩基...核酸塩基間の水素結合が分裂して,予想できないような構造になった。錯体4は水素結合受容体としてのカルボン酸塩あるいはアミドと共存する核酸塩基間の塩基対相互作用を方向づける中間状態を示している。これらの水素結合に替わる相互作用は核酸塩基間のπ-π積層相互作用によって強化されている。π-π積層相互作用は水素結合より方向性が低いので,さらに超分子構造を形成できる。すべての錯体に見られるCu-Cu相互作用は頂端配位子に依存しない強い反強磁性相互作用であることがわかった。また,水ないしDMSOやDMFの添加によって,Cu(II)2量体から単量体への可逆的変換が観測された。この変換は強い反強磁性からほぼ常磁性への化学的刺激磁気応答を意味している。
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分類 (3件):
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第11族,第12族元素の錯体  ,  核酸一般  ,  ピリミジン 
物質索引 (5件):
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