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J-GLOBAL ID:201502253316289325   整理番号:15A0520998

三核白金錯体によるDNA結合異性体の競争的形成と前会合の影響

Competitive formation of DNA linkage isomers by a trinuclear platinum complex and the influence of pre-association
著者 (5件):
資料名:
巻: 44  号:ページ: 3583-3593  発行年: 2015年02月28日 
JST資料番号: A0270A  ISSN: 1477-9226  CODEN: DTARAF  資料種別: 逐次刊行物 (A)
記事区分: 原著論文  発行国: イギリス (GBR)  言語: 英語 (EN)
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5′-5′及び3′-3′方向双方における1,4及び1,5-GG付加物の可能な形成を確かめるため,14-塩基長二重鎖(5′-{d(ATACATG(7)G(8)TACATA)}-3′・5′-{d(TATG(18)TACCATG(25)TAT)}-3′或はI)との完全な15N-標識化[{trans-PtCl(NH3)2}2(μ-trans-Pt(NH3)2{NH2(CH2)6NH2}2)]4+(BBR346415N-1))のpH5.4及び298Kにおける反応をモニターするために2D[1H,15N]HSQC NMR分光を用いた。以前の研究において二核1,1/t,tからIへの結合は5′-5′1,4G(8)G(18)架橋を示し,一方この場合付加物の混合物が形成された。初期の1H NMRスペクトルはDNAに沿った双方向における前-会合状態の状態の整列を示唆した。前-会合は共有結合不在において”非共有結合”類似体[{trans-Pt(NH3)3}2(μ-trans-Pt(NH3)2{NH2(CH2)6NH2}2)]6+(AH44,0)の使用により調べた。0のCH2及びNH3プロトンとI上のアデニンH2プロトンの間のNOE接続性と結びついたDNAプロトンの化学シフト変化は0の2つの異なった分子が小さな溝に結合したことを示した。2つの前-会合サイトにおける0の相互作用を調べるため分子動力学シミュレーションを密度汎関数理論(DFT)計算から導かれた電荷を用いて行った。中心白金が小さな溝に位置し,脂肪族架橋が反対方向に主要な溝に広がる構造は選択したスナップショットの最低のエネルギー構造をしばしば示した。15N-1及びIの反応において前-会合段階に続いて3.43±0.03×10-5s-1の速度定数でモノアクアモノクロロ種2を与えるアクア化が起きた。2つのモノ機能付加物(3,4)が3′G(8)及び5′G(7)残余に結合する証拠があり,3に対する1H,15Nピークの非対称はDNAの異なった方向に沿って整列した3′付加物の2つの配座を示唆した。Copyright 2015 Royal Society of Chemistry All Rights reserved. Translated from English into Japanese by JST
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分類 (2件):
分類
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白金族元素の錯体  ,  核酸一般 

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