Cu(100)表面上の合成ガスからのエタノール生成の機構および可能性に関する洞察

ZHENG Huayan; ZHANG Riguang; LI Zhong; WANG Baojun

文献

J-GLOBAL ID：201502260243506639 整理番号：15A0708845

Cu(100)表面上の合成ガスからのエタノール生成の機構および可能性に関する洞察

Insight into the mechanism and possibility of ethanol formation from syngas on Cu(100) surface

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資料名：
巻： 404-405 ページ： 115-130 発行年： 2015年08月
JST資料番号： B0605C ISSN： 1381-1169 資料種別：逐次刊行物 (A)
記事区分：原著論文発行国：オランダ (NLD) 言語：英語 (EN)

安価なCu系触媒は合成ガスからのエタノールの生成(2CO+4H₂→C₂H₅OH+H₂O)を触媒する魅力的な選択となってきている。今回,Cu(100)表面上の合成ガスからのエタノール生成の複雑な機構を,周期スラブモデルを共に用いる密度汎関数理論(DFT)を用い検討した。周期スラブモデルにおいては,C₂酸素化物のエタノールへの水素化と同様にエタノール前駆体のCH_x(x=1~3)およびC₂酸素化物の生成の可能性のある経路の全部を考慮した。その結果,エタノールの生成はCOのCHOへの水素化が出発点となり,続いてCHOが更に水素化してCH₂O中間体を経由してCH₃Oへ水素化し,CH₃Oが最後にCH₃OHに水素化することを示唆した。この他,CH₃Oの水素利用解離も又CH₃を生成し,次いでCHOのCH₃への挿入により重要中間体であるCH₃CHOが生成し,CH₃CHOをCH₃CH₂O中間体を経由し十分水素化しエタノールを生成するか,更には,CH₃種に関連する反応全ての内,CH₃CHOの生成のためのCHOのCH₃への挿入が最も好ましい反応であり,その反応がCH₂酸素化物の生成のための原因であった。エタノール生成の全過程において,CH₃OHがCH₃よりもより容易に生成し,およびエタノール生成がCH₃の生成により調節を受けており,このことは,CH₃の生成よりもCH₃OHの生成がエタノールの低生産性および低選択性の原因であることを意味していた。そのため,Cu触媒上合成ガスからエタノールを生成の高生産的および高選択的に得るための目標として,CH₃の生成を促進し,およびあるいはCH₃OHの生成を抑制することを可能にする促進剤およびあるいは支持物を用いることによりCu触媒を選択的に修飾することを必要とし,その結果選択的に修飾することに利用しおよび合成ガスからのエタノール生成に対する新規Cu系触媒を開発した。Copyright 2015 Elsevier B.V., Amsterdam. All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.

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酸化,還元 , その他の触媒

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