赤外線CWレーザー場により駆動される非断熱電子移動動力学からの光子放出におけるFloquetエネルギー,スペクトル強度,および高調波発生のカットオフエネルギーに対するに対するRiccati方程式への摂動論的アプローチ

MIZUNO Yuta; ARASAKI Yasuki; TAKATSUKA Kazuo

文献

J-GLOBAL ID：201602200924443770 整理番号：16A0377424

赤外線CWレーザー場により駆動される非断熱電子移動動力学からの光子放出におけるFloquetエネルギー,スペクトル強度,および高調波発生のカットオフエネルギーに対するに対するRiccati方程式への摂動論的アプローチ

A perturbation theoretic approach to the Riccati equation for the Floquet energies, spectral intensities, and cutoff energy of harmonic generation in photon emission from nonadiabatic electron-transfer dynamics driven by infrared CW laser fields

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巻： 144 号： 2 ページ： 024106-024106-13 発行年： 2016年01月14日
JST資料番号： C0275A ISSN： 0021-9606 CODEN： JCPSA6 資料種別：逐次刊行物 (A)
記事区分：原著論文発行国：アメリカ合衆国 (USA) 言語：英語 (EN)

複雑だが興味深い誘導光子放出は,強いCWレーザー下でLiFなどの非断熱分子内電子移動系により発生することができる[Y.Arasaki,S.Scheit,およびK.Takatsuka,J.Chem.Phys.138,161103(2013)].この現象の背後で,非断熱式中の共有結合およびイオン性性質の2つのポテンシャルエネルギー曲線の交点は,イオンポテンシャル曲線が大きく上下に繰り返してシフトしている(動力学的Stark効果と呼ばれる)ので,振動するように強制されている。励起共有結合ポテンシャル曲線に初期に圧送された波束は,動的に運動する交差点などとしばしば遭遇し,それによって,波束の分岐や変形を含む非常に複雑な動力学を受ける。したがって,非断熱状態混合とレーザー場との間の結合によって駆動される分子内電子移動が,不規則な光子放出を誘導する。この報告書において,赤外線レーザーにより誘導されるこの種の光子放出の複雑なスペクトルの特徴を議論した。多くの電界装飾状態がイオンポテンシャル上に作成されるため,低周波数領域では,紫外/可視駆動場のものよりも,光子放出がはるかに多く関与する。これは,共有結合参照と自己の古典的ターニングポイントおよび交差点を有する。現象の背後の物理学を分析するために,いわゆるFloque状態を製造すると思われる周期的係数をもつ結合された第一次線形微分方程式から変換されたRiccati方程式への摂動論的アプローチを開発した。光子放出スペクトルのFloqueエネルギー,周波数,光子放出スペクトルの強度,およびその高調波発生のカットオフエネルギーの数学的式を与えた。これらのおおよその量と完全量子計算で推定した量の間の一致は優れていることが判明した。さらに,本分析は,現在の光子放出の物理的および数学的機構のより深い理解を促進するための概念を提供した。(翻訳著者抄録)

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分子と光子の相互作用

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