特許
J-GLOBAL ID:201603011772723442
UZM-39アルミノケイ酸塩ゼオライトを用いた芳香族トランスアルキル化反応
発明者:
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出願人/特許権者:
代理人 (5件):
小野 新次郎
, 小林 泰
, 竹内 茂雄
, 山本 修
, 中田 尚志
公報種別:公表公報
出願番号(国際出願番号):特願2015-547919
公開番号(公開出願番号):特表2016-505573
出願日: 2013年05月01日
公開日(公表日): 2016年02月25日
要約:
TUNゼオタイプおよびIMFゼオタイプのコヒーレント成長させた複合体の新規ファミリーを合成し、芳香族トランスアルキル化反応にとって有効な触媒であることを示した。これらのゼオライトは、実験式:NanMmk+TtAl1-xExSiyOz(式中、「M」は、亜鉛あるいは周期表の1族(IUPAC1)、2族(IUPAC2)、3族(IUPAC3)またはランタン系列からの1種以上の金属を表わし、「T」は、反応物RおよびQ(ここで、Rは、1,4-ジブロモブタンなどのA,Ω-ジハロゲン置換アルカンであり、Qは、1-メチルピロリジンなどの6個以下の炭素原子を有する少なくとも1種の中性アミンである)由来の有機規定剤であり、「E」は、ガリウムなどの骨格要素である)によって表される。本プロセスは、C7、C9、C10およびC11+芳香族のうちの1種以上を含む供給流をトランスアルキル化して、その供給流のC8芳香族の濃度に対してC8芳香族の濃度が上昇したトランスアルキル化生成物流を得る工程を含む。【選択図】図1
請求項(抜粋):
C7、C9、C10およびC11+芳香族化合物のうちの1種以上を含んでなる供給流をトランスアルキル化して、該供給流のC8芳香族化合物の濃度に対してC8芳香族化合物の濃度が上昇したトランスアルキル化生成物流を得る方法であって、該供給流を、トランスアルキル化条件で、
a)少なくともAlO2およびSiO2四面体単位の3次元骨格と、以下の実験式で表される合成したそのままの無水基準の実験組成:
NanMmk+TtAl1-xExSiyOz
(式中、「n」は、Naの(Al+E)に対するモル比であって、0.05〜0.5の値を有し、「M」は、亜鉛、周期表の1族(IUPAC1)、2族(IUPAC2)、3族(IUPAC3)およびランタノイド系列ならびにそれらの任意の組み合わせからなる群から選択される少なくとも1種の金属を表わし、「m」は、Mの(Al+E)に対するモル比であって、0〜0.5の値を有し、「k」は、該1種以上の金属Mの平均電荷であり、「T」は、反応物RおよびQ(ここで、Rは、3〜6個の炭素原子を有するA,Ω-ジハロゲン置換アルカンであり、Qは、6個以下の炭素原子を有する少なくとも1種の中性モノアミンである)由来の1種以上の有機構造規定剤であり、「t」は、該1種以上の有機構造規定剤由来のNの(Al+E)に対するモル比であって、0.5〜1.5の値を有し、「E」は、ガリウム、鉄、ホウ素およびそれらの組み合わせからなる群から選択される元素であり、「x」は、Eのモル分率であって、0〜1.0の値を有し、「y」は、Siの(Al+E)に対するモル比であって、9〜25超の間で変動し、「z」は、Oの(Al+E)に対するモル比であり、以下の式:
z=(n+k・m+3+4・y)/2
によって決定される値を有する)とを有し、[010]TUN晶帯軸および[001]IMF晶帯軸が互いに平行であり、かつ(002)TUNおよび(060)IMF型(この指数づけを、TUNおよびIMFのそれぞれに対して単斜晶C2/mおよび斜方晶Cmcm単位格子と呼ぶ)の結晶面に連続性があるようにコヒーレント整合させたTUN領域およびIMF領域を有することを特徴とする、TUNゼオタイプおよびIMFゼオタイプのコヒーレント成長させた複合体を含んでなる触媒、
b)少なくともAlO2およびSiO2四面体単位の3次元骨格と、か焼、イオン交換およびか焼後の無水基準では、以下の実験式で表されるその水素型における実験組成:
M1aN+Al(l-x)ExSiy’Oz’’
(式中、「M1」は、アルカリ金属、アルカリ土類金属、希土類金属、亜鉛、アンモニウムイオン、水素イオンおよびそれらの組み合わせからなる群から選択される少なくとも1種の交換可能なカチオンであり、「a」は、M1の(Al+E)に対するモル比であって、0.05〜50の間で変動し、「N」は、M1の加重平均原子価であって、+1〜+3の値を有し、「E」は、ガリウム、鉄、ホウ素およびそれらの組み合わせからなる群から選択される元素であり、「x」は、Eのモル分率であって、0〜1.0の間で変動し、「y’」は、Siの(Al+E)に対するモル比であって、9超〜実質的に純粋なシリカになる値の間で変動し、「z’’」は、Oの(Al+E)に対するモル比であって、以下の式:
z’’=(a・N+3+4・y’)/2
によって決定される値を有する)とを有し、[010]TUN晶帯軸および[001]IMF晶帯軸が互いに平行であり、かつ(002)TUNおよび(060)IMF型(この指数づけを、TUNおよびIMFのそれぞれに対して単斜晶C2/mおよび斜方晶Cmcm単位格子と呼ぶ)の結晶面に連続性があるようにコヒーレント整合させたTUN領域およびIMF領域を有することを特徴とする、TUNゼオタイプおよびIMFゼオタイプのコヒーレント成長させた複合体を含んでなる触媒、および
c)それらの組み合わせ、
からなる群から選択される触媒と接触させる工程を含んでなる方法。
触媒a)が、少なくとも表A1に記載されている面間隔dおよび強度を有するX線回折パターンを有することをさらに特徴とし、
IPC (4件):
C07C 6/12
, C07C 15/08
, B01J 29/70
, C01B 39/48
FI (4件):
C07C6/12
, C07C15/08
, B01J29/70 Z
, C01B39/48
Fターム (39件):
4G073CZ50
, 4G073FB01
, 4G073FB02
, 4G073FC25
, 4G073FC26
, 4G073GA03
, 4G073GA12
, 4G073GA14
, 4G073GB02
, 4G073UA04
, 4G169AA02
, 4G169BA07A
, 4G169BA07B
, 4G169CC12
, 4G169DA05
, 4G169EC03Y
, 4G169EC06Y
, 4G169EC27
, 4G169ZA32A
, 4G169ZA32B
, 4G169ZB03
, 4G169ZB06
, 4G169ZB09
, 4G169ZC02
, 4G169ZC04
, 4G169ZC07
, 4G169ZC10
, 4G169ZD05
, 4H006AA02
, 4H006AC27
, 4H006BA14
, 4H006BA68
, 4H006BA71
, 4H006BC10
, 4H006BC11
, 4H006BC18
, 4H006DA15
, 4H039CA11
, 4H039CJ90
引用特許:
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