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J-GLOBAL ID：201702210956866442   整理番号：17A1763756

Pdモデル触媒上でのエタノール脱水素に関する機構的洞察: 実験的およびDFTを組み合わせた研究【Powered by NICT】

Mechanistic insights on ethanol dehydrogenation on Pd-Au model catalysts: a combined experimental and DFT study

著者 (6件)： Evans E. J. (McKetta Department of Chemical Engineering and Department of Chemistry, Center for Nano and Molecular Science and Technology, Texas Materials Institute, Center for Electrochemistry, and Institute for Computational Engineering and Sciences, University of Texas...) ,  Li H. ,  Yu Wen-Yueh ,  Mullen G. M. ,  Henkelman G. ,  Mullins C. Buddie
資料名： Physical Chemistry Chemical Physics  (Physical Chemistry Chemical Physics)
巻： 19  号： 45  ページ： 30578-30589  発行年： 2017年 
JST資料番号： A0271C  ISSN： 1463-9076  CODEN： PPCPFQ  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： イギリス (GBR)  言語： 英語 (EN)

抄録/ポイント： 本研究では,超高真空(UHV)実験と密度汎関数理論(DFT)計算をPd-Auモデル触媒上でのエタノール(EtOH)脱水素化を調べるために結合した。EtOH反応性分子ビーム散乱(RMBS),EtOH昇温脱離(TPD),およびDFT計算を用いて,Au(111)上の異なるPdアンサンブルサイズはEtOH脱水素とH₂生成の機構に影響を与えることができるかを示した。Pd(2 ML Pd Au)の2単分子層の被覆率のAu(111)表面は最高のH₂収率を示した。しかし,1ML Pd-Au触媒は最高の選択性と安定性を示した,HH₂とアセトアルデヒドのかなりの量が得られた。HH₂生産のArrheniusプロットは,エタノール脱水素の機構は1と2ML Pd-Au間で異なり,二表面間の選択性の認知差異を支持していることを確認した。DFT計算は機構の違いを支持し,Pdアンサンブルのサイズに及ぼすEtOHの初期脱水素選択性の依存性を示した。DFT結合エネルギーとEtOH TPDは,EtOHはPdアンサンブルサイズとPd被覆率の増加とともに増加する表面親和性を有し,Pd表面はEtOH反応を誘導するの代わりに脱着する可能性が高いことを示すことを確認した。著者らの理論的結果は,Pd/Au(111)上の原子アンサンブルおよび電子効果の相乗的影響は,異なるPdアンサンブルで異なるHH₂会合エネルギーとEtOH脱水素容量をもたらすことができることを示した。これらの結果は,Pd-Au表面上の異なる部位とエタノールの脱水素相互作用への機構的洞察を提供し,燃料電池のような応用のための二元金属触媒設計に役立つ可能性がある。Copyright 2018 Royal Society of Chemistry All Rights reserved. Translated from English into Japanese by JST【Powered by NICT】

シソーラス用語： 密度汎関数法 ,  パラジウム触媒 ,  反応機構 ,  *脱水素反応 ,  極高真空 ,  分子ビーム ,  反応性 ,  単分子層 ,  昇温脱離 ,  選択性 ,  化学的性質 ,  図化 ,  Arrheniusの式 ,  活性化エネルギー ,  安定性 ,  燃料電池 ,  電子効果 ,  親和性 ,  金 ,  被覆率 ,  結合エネルギー ,  脂肪族アルコール ,  脂肪族アルデヒド
準シソーラス用語： DFT計算 ,  Pd触媒 ,  化学反応性 ,  化学選択性 ,  Arrheniusプロット

分類 (2件)： 脂肪族アルコール  (CF03090H) ,  分子の電子構造  (BH05010Q)

物質索引 (2件)： エタノール ,  アセトアルデヒド

タイトルに関連する用語 (8件)： Pd ,  モデル触媒 ,  エタノール ,  脱水素 ,  洞察 ,  実験 ,  DFT ,  研究