文献

J-GLOBAL ID：201702212675693329   整理番号：17A0839655

ナトリウム-水クラスタにおける異性の解明: Na(H₂O)_n (n=2-90)の光イオン化スペクトル

Revealing isomerism in sodium-water clusters: Photoionization spectra of Na(H₂O)_n (n = 2-90)

著者 (6件)： Dierking Christoph W. (Institut fuer Physikalische Chemie, Universitaet Gottingen, Tammannstr. 6, D-37077 Gottingen, Germany) ,  Zurheide Florian (Institut fuer Physikalische Chemie, Universitaet Gottingen, Tammannstr. 6, D-37077 Gottingen, Germany) ,  Zeuch Thomas (Institut fuer Physikalische Chemie, Universitaet Gottingen, Tammannstr. 6, D-37077 Gottingen, Germany) ,  Med Jakub (Department of Physical Chemistry, University of Chemistry and Technology Prague, Technicka 5, Prague 6, Czech Republic) ,  Parez Stanislav (Department of Physical Chemistry, University of Chemistry and Technology Prague, Technicka 5, Prague 6, Czech Republic) ,  Slavicek Petr (Department of Physical Chemistry, University of Chemistry and Technology Prague, Technicka 5, Prague 6, Czech Republic)
資料名： Journal of Chemical Physics  (Journal of Chemical Physics)
巻： 146  号： 24  ページ： 244303-244303-12  発行年： 2017年06月28日 
JST資料番号： C0275A  ISSN： 0021-9606  CODEN： JCPSA6  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： アメリカ合衆国 (USA)  言語： 英語 (EN)

抄録/ポイント： ナトリウムで標識した極性クラスタのソフトイオン化は,例えば,大気化学あるいは燃焼科学において応用可能性のある小さなエアロゾルのサイズ決めや特性化のための強力な技術として使用が増加している。ナトリウムドープクラスタの構造と光イオン化の理解は,そのような応用にとって必須である。本研究では,2-90の水分子を含むナトリウムドープ水クラスタに関する光イオン化スペクトルの測定について報告する。大部分の既報の研究では,Na(H₂O)_nクラスタのイオン化閾値に焦点を当てたが,ここでは,理論との比較で参照として使われる高エネルギー領域を含む,最初の完全な光イオン化スペクトルを示す。以前の研究で報告されているように,クラスタサイズによる出現イオン化エネルギーの,n<5に対する約3.2 eVの値への初期の降下を見た。n=5からn=15のサイズの範囲で,幅広のイオン収率曲線が出現する;大きなクラスタでは,信号出現(~2.8 eV)と信号飽和(~4.1 eV)の間の一定の範囲が観測された。この測定は,選択したクラスタサイズ(n≦15)に関するab initio計算およびab initio分子動力学シミュレーションで解釈した。シミュレーションは定量的一致を求めた場合の理論の不足を明らかにするが,観測されるイオン化エネルギー分布と一致する構造的モチーフの同定は可能である。Na原子の配位の増加およびNa 3s電子雲の非局在化の増大によってイオン化エネルギーが減少することを見出した。出現イオン化エネルギーを,十分に溶媒和したナトリウムおよび高度に非局在化した電子雲をもつ異性体で決めたが,局在電子雲をもつ十分におよび不完全に溶媒和した両方の異性体は,光イオン化スペクトルの高エネルギー部分に寄与し得る。高温でのシミュレーションによって,低イオン化エネルギーの異性体の存在度が増し,Na(H₂O)_nクラスタの近閾値光イオン化に基づく,エントロピー効果がサイズ選択赤外アクション分光を可能にすることを示した。さらに,ナトリウムピックアップ過程に関するシミュレーションを行い,ナトリウム標識サイジングの基礎である水和電子の緩やかな形成を調べた。(翻訳著者抄録)

シソーラス用語： *ナトリウム ,  *クラスタ分子 ,  *光イオン化 ,  クラスタ ,  エアロゾル ,  計算機シミュレーション ,  分子動力学 ,  量子論 ,  イオン化ポテンシャル ,  溶媒和 ,  状態 ,  電子系 ,  水和電子
準シソーラス用語： *水クラスター ,  極性クラスタ ,  分子動力学シミュレーション ,  量子分子動力学 ,  イオン化エネルギー ,  非局在化 ,  電子雲

分類 (2件)： 分子化合物  (CE02000C) ,  分子と光子の相互作用  (BH06120R)

タイトルに関連する用語 (7件)： ナトリウム ,  水クラスタ ,  異性 ,  Na ,  H2O ,  光イオン化 ,  スペクトル