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J-GLOBAL ID:201702220189012841   整理番号:17A1966270

Praseodymia担持コバルト触媒上でのCH_4/CO_2改質によるCOリッチ水素生成の速度論と機構の研究【Powered by NICT】

Kinetics and mechanistic studies of CO-rich hydrogen production by CH4/CO2 reforming over Praseodymia supported cobalt catalysts
著者 (7件):
資料名:
巻: 42  号: 47  ページ: 28408-28424  発行年: 2017年 
JST資料番号: B0192B  ISSN: 0360-3199  資料種別: 逐次刊行物 (A)
記事区分: 原著論文  発行国: イギリス (GBR)  言語: 英語 (EN)
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触媒メタンの乾式改質による水素と合成ガスの生産はしばしば炭素沈着を伴った。炭素析出の影響を軽減するために,与えられた触媒上でのメタンの乾式改質に関与する素過程の完全な理解を持つことが重要である。は炭素沈着による触媒失活を最小化するためにそのような触媒の適切な設計と最適化を可能にする。本研究では,メタン乾式改質反応における20wt%Co/Pr_2O_3触媒の速度論的および機構的特徴はCH_4とCO_2分圧と反応温度の関数として調べた。20wt%Co/Pr_2O_3触媒を湿式含浸法により合成し,TGA,XRD,N_2物理吸着分析,TEM,FESEM,EDX,H_2TPR,NH_3とCO_2によるその物理化学的性質を特性化した。20wt%Co/Pr_2O_3触媒の優れた物理化学的性質をCH_4(r CH 4)とCO_2(r CO 2)消費の高い速度をもたらした。3.6mmol gcat~ 1分~ 1と3.2mmol/hgcat~ 1分~ 1の最高値は50kPa及び1023KでCH4とCO2であった。メタン乾式改質反応で合成した20wt%Co/Pr_2O_3触媒の速度論的挙動は5 50kPaのCH_4/CO_2分圧範囲と温度範囲923 1023で固定床ステンレス鋼反応器中で測定した。速度測定から得られたデータは,七Langmuir-Hinshelwood(LH)モデルに適合させた。モデルは根平均二乗偏差(rmsd)と決定係数(R~2)を用いて統計的に識別した。統計的解析によれば,LH速度論モデル7(2段階支援サイトに吸着したCO_2による金属CoおよびCガス化によるCH_4活性化を含む二重サイト律速段階(RDS))は実験データに良く適合することを明らかにした。0.962,0.982だけでなく,0.989年,0.0950.038年のrmsd値および0.035のR~2値は,それぞれ923%,973%,および1023Kで得られた。61.67と32.52kJ/molの活性化エネルギーをCH_4とCO_2の消費,CH_4と比較してCO_2の活性化に必要であるより低いエネルギー障壁がの速度で得られた。モデル7に基づいて,20wt%Co/Pr_2O_3触媒上でのメタンの乾式改質反応の機構は2段階二重サイト律速段階で満足に記述できる金属CoによるCH_4の活性化は,水素と炭素が生成した。形成された炭素は,その後支援部位によるCO_2の活性化から放出された格子酸素によりガス化した。Copyright 2018 Elsevier B.V., Amsterdam. All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【Powered by NICT】
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気体燃料の製造  ,  ガス化,ガス化プラント  ,  不均一系触媒反応 
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