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J-GLOBAL ID：201702221333864101   整理番号：17A1607934

【撤回論文】メチル化N-混乱ポルフィリンの鉄(ii)錯体の亜硝酸還元の機構的研究【Powered by NICT】

[RETRACTED]A mechanistic study of nitrite reduction on iron(ii) complexes of methylated N-confused porphyrins

著者 (3件)： Ching Wei-Min (Institute of Chemistry, Academia Sinica, Taipei City 115, Taiwan. [e-mail]) ,  Chen Peter Ping-Yu ,  Hung Chen-Hsiung
資料名： Dalton Transactions  (Dalton Transactions)
巻： 46  号： 43  ページ： 15087-15094  発行年： 2017年 
JST資料番号： A0270A  ISSN： 1477-9226  CODEN： DTARAF  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： イギリス (GBR)  言語： 英語 (EN)

抄録/ポイント： 【撤回論文】出版社からの連絡により。---補欠分子団へのプロトン送達は,亜硝酸レダクターゼの活性を維持するのに重要なステップである。鉄N-混乱ポルフィリン(NCP)錯体が軸配位した配位子への反転ピロール環の外側ピロール窒素(N_out H)からのプロトン中継が可能な,容易な亜硝酸塩還元を促進することが示されている。[Fe II(HCTPPMe)Br](1)および亜硝酸塩アニオンとの間の反応に関する時間依存FTIR研究は,[Fe(CTPPCH_2)(NO)](3),{Fe(NO)} 6最終生成物の検出の前に{Fe(NO)} 7中間体への出発錯体1の変換を含む二段階過程を明らかにした,[Fe(CTPPMe)(NO)](5),。さらに,分光学的データは,NCPコア上にN_out Hは亜硝酸還元反応の進行に不可欠であることを確認した。質量スペクトルは鉄中心への亜硝酸塩の配位を検出したが,DFT理論計算は[Fe(CTPPMe)(HNO_2)](6a)へのニトロ基に続く分子内プロトン移動は{Fe(NO)} 7中間体を生成し,ヒドロキシルラジカルを放出する増強されたπ-逆結合による軸方向亜硝酸に均一OH結合開裂を引き起こすことを示唆した。ヒドロキシルラジカルによる{Fe(NO)} 7中間体の後続酸化は最終生成物,{Fe(NO)} 6[Fe(CTPPCH_2)(NO)](3)が得られた。本研究は,鉄N-混乱ポルフィリン配位圏にプロトン支援小分子活性化を示し,酵素亜硝酸還元反応の機構への相補的洞察を提供した。Copyright 2019 Royal Society of Chemistry All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【Powered by NICT】

シソーラス用語： *メチル化 ,  *ポルフィリン錯体 ,  *鉄錯体 ,  *硝酸還元 ,  *反応機構 ,  亜硝酸レダクターゼ ,  FTIR分光法 ,  プロトン移動 ,  ヒドロキシルラジカル ,  結晶構造 ,  ニトロシル錯体 ,  ブロモ錯体 ,  大環状錯体 ,  亜硝酸塩 ,  ニトロ錯体 ,  密度汎関数法
準シソーラス用語： *亜硝酸還元

分類 (2件)： 鉄の錯体  (CE01091H) ,  酵素一般  (EB09010D)

物質索引 (3件)： 5,10,15,20-テトラフェニル-23-メチル-13-アザ-23-カルバ-13H,21H-ポルフィリン ,  5,10,15,20-テトラフェニル-22,24-ジヒドロ-23-メチレン-13-アザ-23-カルバ-21H,23H-ポルフィリン ,  5,10,15,20-テトラフェニル-23-メチル-13-アザ-23-カルバ-21H,23H-ポルフィリン

タイトルに関連する用語 (7件)： メチル化 ,  N-混乱ポルフィリン ,  鉄 ,  錯体 ,  亜硝酸 ,  還元 ,  研究