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J-GLOBAL ID：201702223345867174   整理番号：17A0499710

環境気圧に近い硬X線光電子分光法を用いた高分子電解質燃料電池電極における白金ナノ粒子の酸化状態のin situ研究

In situ study of oxidation states of platinum nanoparticles on a polymer electrolyte fuel cell electrode by near ambient pressure hard X-ray photoelectron spectroscopy

著者 (11件)： Takagi Yasumasa (Department of Materials Molecular Science, Institute for Molecular Science, Okazaki, Aichi 444-8585, Japan. [e-mail]) ,  Wang Heng ,  Uemura Yohei ,  Nakamura Takahiro ,  Yu Liwei ,  Sekizawa Oki ,  Uruga Tomoya ,  Tada Mizuki ,  Samjeske Gabor ,  Iwasawa Yasuhiro ,  Yokoyama Toshihiko
資料名： Physical Chemistry Chemical Physics  (Physical Chemistry Chemical Physics)
巻： 19  号： 8  ページ： 6013-6021  発行年： 2017年 
JST資料番号： A0271C  ISSN： 1463-9076  CODEN： PPCPFQ  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： イギリス (GBR)  言語： 英語 (EN)

抄録/ポイント： 励起源が8keVの環境気圧に近い硬X線光電子分光(HAXPES)装置を用い,高分子電解質燃料電池(PEFC)のカソードの白金ナノ粒子の電子状態を測定した。水を含む運転状態で,Pt/Cカソード触媒の環境気圧に近いin situ HAXPESスペクトルの観測に成功した。硬X線の下で,Pt 3d状態の光イオン化断面積は大きく,Pt 4f状態と価電子バンドの光イオン化断面積は小さかった。この段取りは,運転状態におけるハードPEFC系の変化のin situ観測を可能にした。1.4Vで,PEFCのPt/C電極触媒のPt 4fスペクトルは酸化したPt(II)に起因する明確なピークを示し,Pt(IV)種がこの大正電圧でもPtナノ粒子に存在しないことを示した。水の酸化反応がその電圧(標準水素電極に対し1.23Vの標準電圧)で起こった可能性があるが,Pt(IV)種の発生は検出限界以下であった。電圧に依存する環境気圧に近い条件で測定したHAXPESのPt 3dスペクトルは,電圧の減少((1.0→0.6V)よりも電圧の増加(0.6→1.0V)で様々な挙動を示し,明確なヒステリシスを示した。さらに,ピークあてはめ定量分析から,微量の非金属Pt種がナノ粒子の全Pt原子に対する表面の割合と一致し,Ptの酸化がPEFCカソードのPtナノ粒子表面だけで起こり,Pt原子内部は反応に関与しないことが分かった。価電子バンドスペクトルのFermi端近傍の電子状態密度は粒径の減少と共に減少し,電極触媒活性が増加していることを示した。さらに,大正電圧で,Pt原子の酸化による価電子バンド構造の変化も観測した。開発した装置は運転状態におけるPEFC電極触媒の電子状態を調査する有効なin situ手段である。Copyright 2017 Royal Society of Chemistry All Rights reserved. Translated from English into Japanese by JST

シソーラス用語： *X線光電子分光法 ,  固体高分子形燃料電池 ,  *白金 ,  ナノ粒子 ,  *酸化 ,  カソード ,  電子状態 ,  硬X線 ,  光イオン化 ,  価電子バンド ,  断面積 ,  ヒステリシス ,  *電極触媒 ,  触媒活性 ,  バンド構造 ,  白金触媒 ,  アノード酸化
準シソーラス用語： 高分子電解質燃料電池 ,  熱中性子吸収断面積 ,  白金ナノ粒子

分類 (3件)： 電子分光スペクトル  (BM09060K) ,  電気化学反応  (CB07050F) ,  燃料電池  (YB04040V)

タイトルに関連する用語 (8件)： 環境 ,  気圧 ,  硬X線光電子分光 ,  高分子電解質 ,  燃料電池電極 ,  白金ナノ粒子 ,  酸化状態 ,  研究