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J-GLOBAL ID:201702224240584882   整理番号:17A1743422

N2雰囲気下で焼成したMnベース触媒によるNOx除去性能の向上メカニズム:低MnOx結晶度と酸化度【JST・京大機械翻訳】

Performance enhancement mechanism of Mn-based catalysts prepared under N2 for NOx removal: Evidence of the poor crystallization and oxidation of MnOx
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巻: 38  号:ページ: 845-852  発行年: 2017年 
JST資料番号: B0927B  ISSN: 0253-9837  資料種別: 逐次刊行物 (A)
記事区分: 原著論文  発行国: 中国 (CHN)  言語: 中国語 (ZH)
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多くの酸化物NH3-SCR触媒系において、Mn基酸化物触媒は極めて高い低温(≦473 K)脱硝性能を有するため、注目されている。その主な原因は、Mn種が豊富な可変価状態を有し、活性成分としてのMnOxが自由電子を提供できることである。大量の研究により、異なる金属元素間の相乗作用の存在により、複合金属酸化物の触媒脱硝活性は一般的に単金属酸化物系触媒より優れていることが分かった。焼成過程におけるMnOxの焼結を抑制し、MnOxの触媒活性を向上させるため、一連の遷移金属酸化物、例えばFe、Cu、NiとCrなどの酸化物は、改質剤としてMnOx触媒に添加される。近年、多くの研究者は希土類元素を改質剤としてMnOx触媒中に添加し、希土類金属酸化物の添加は触媒の活性、選択性、熱安定性及び抗毒性を改善でき、良好な添加剤であり、その中でCeに対する関心が高い。酸素貯蔵性能はCeO_2の最も重要な性質であり,CeO_2による酸素の貯蔵と放出はCe4+とCe3+の2つの価電子状態の間の変化によって実現することができる。文献の研究により、CeO2をマンガン酸化物材料に添加することで、マンガン酸化物の昇温脱離過程における酸素の脱着量を高めることができ、しかも低温でマンガン酸化物に酸素を供給することができ、マンガン酸化物の酸化状態に影響を与えることが分かった。さらに,中国における希土類Ceの豊富な資源の蓄積により,Mn-Ce複合酸化物は,NOxの吸着と除去に広く使用されている。選択的接触還元(SCR)プロセスのコアとして,活性成分,キャリア成分,焼成温度,焼成時間,焼成温度などのような,新しい低温活性触媒の研究に焦点を当て,触媒性能に対する焼成プロセスの重要性を示した。しかし、触媒脱硝領域において、焙焼雰囲気に対する研究は非常に少ないが、その他の領域における焙焼雰囲気の研究により、焼成雰囲気が材料の粒子サイズ、欠陥濃度、価状態及び相組成などに顕著な影響を与え、材料の活性に影響を与えることが明らかになった。著者らは,MnOx/TiO2の脱窒素性能に及ぼす焼成雰囲気の影響を研究し,不活性雰囲気中で焼成した触媒が最良の活性を示すが,触媒の触媒性能が強化される理由については,深く研究されていない。以前の研究に基づき,Ce-Mn/TiO2触媒を,活性成分としてMnOxおよびCeOxを用いて,含浸法によって調製した。X線回折(XRD),H_2昇温還元(H_2-TPR),熱重量分析(TG),走査電子顕微鏡(SEM),アンモニア昇温脱離(NH_3-TPD),X線光電子分光法(XPS)を用いて,種々の雰囲気(N2,空気,O2)中で焼成した触媒の触媒性能と相構造をXRD,XRD,SEMによって特性評価した。.. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . の表面上での触媒活性を研究した。TGとH2-TPRの結果は,N2雰囲気中での焼成が触媒の酸化度と結晶化度の減少に有利であり,触媒中には主に2つの主な活性成分があることを示した。大量のMn2O3と少量のMn3O4.SEM図により、N2雰囲気下でのか焼は結晶粒の成長を有効に抑制でき、粒子分散を促進でき、NH3-TPDの結果は、N2雰囲気下で焼成した触媒がより多くの表面酸性サイトを持つことを示した。それは,触媒表面上の反応ガスの吸着と活性化に役立つ。XPS分析結果と脱硝活性試験結果との比較により、比較的低価格のMnOx及び高い表面活性酸素濃度(Oα)はNH3-SCR反応の進行に有利であることが分かった。異なる焼成雰囲気下の0.20Ce-Mn/TiO2触媒(Ce:Tiモル比0.20)上のNO転化率の順序は以下の通りである。それらは,N2(94%)>空気(85.6%)>O2(75.6%)であった。これらの結果は,N2焼成雰囲気が,触媒の脱硝活性を著しく向上させることを示している。Data from Wanfang. Translated by JST【JST・京大機械翻訳】
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