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J-GLOBAL ID:201702225777749554   整理番号:17A1669532

サブミクロンのCu0/Fe3O4複合体の多相触媒による過硫酸塩分解による有機汚染物質の分解【JST・京大機械翻訳】

Heterogeneous catalytic activation of peroxymonosulfate for efficient degradation of organic pollutants by magnetic Cu0/Fe3O4 submicron composites
著者 (6件):
資料名:
巻: 38  号:ページ: 227-239  発行年: 2017年 
JST資料番号: B0927B  ISSN: 0253-9837  資料種別: 逐次刊行物 (A)
記事区分: 原著論文  発行国: 中国 (CHN)  言語: 中国語 (ZH)
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過硫酸塩触媒活性化技術は強い酸化性活性酸化種を生成できるので、有機汚染物の優れた性能を迅速に分解し、無機化することが注目されている。本論文では、サブミクロンのCu0/Fe3O4複合体を調製することに成功し、その多相が過硫酸塩を触媒することによって、一重項酸素の有機汚染物を分解することができることを発見した。まず第一に,銅源と鉄源としてFeCl2・2H2O,FeCl2・4H2OとFeCl3・6H2O,還元剤としてヒドラジンを用いて,180°Cで24時間反応させることによって,サブミクロンの磁性Cu0/Fe3O4複合体を調製した。結果により、調製した材料はCu0とFe3O4の複合物であり、粒子の大きさは約220nmであることが分かった。単一相Cu0とFe3O4の結晶粒径はそれぞれ33.8と106.2nmであり、Cu0/Fe3O4複合物中のCu0とFe3O4の結晶粒径はそれぞれ20.8と31.9nmに減少した。これらの結果は,Cu0とFe3O4の複合体がCu0とFe3O4の結晶粒度を減少させ,Cu0とFe3O4の分散を促進することを示し,Cu0/Fe3O4複合材料の比表面積は4.6m2/gであることを示した。それは,Cu0粒子(4.2m2/g)のそれと同じであったが,Fe3O4(15.6m2/g)よりはるかに小さかった。調製したCu0/Fe3O4複合体は過硫酸塩による一酸化炭素の分解により、ローダミンB、メチレンブルー、金オレンジII、フェノールとp-クロロフェノールを効果的に触媒することができる。Cu0/Fe3O4複合体の量は0.1g/L,過硫酸塩濃度は0.5mmol/L,初期pHは7であった。Cu0/Fe3O4複合体は30min以内に20μmol/LのローダミンB、メチレンブルー、金オレンジII及び0.1mmol/Lのフェノールとp-クロロフェノールを完全に分解することができる。比較実験により、同じ条件下で、Cu0とFe3O4粒子がそれぞれ28%と20%のローダミンBを分解できることが分かった。これらの結果は,Cu0/Fe3O4複合体中のCu0とFe3O4結晶が,硫酸塩分解による汚染物質の触媒反応において相乗効果を有し,これがCu0/Fe3O4複合体中のCu0とFe3O4の結晶粒径の減少とより良い分散に起因することを示した。分光光度法を用いて,分解反応液中の銅と鉄イオンの溶出量を測定した。Cu0/Fe3O4複合体の用量が0.1g/L,過硫酸塩濃度が0.5mmol/L,初期pHが7のとき,銅と鉄イオンの濃度は,それぞれ,0.22と0.1mg/Lであった;。>60分の反応の後に,銅と鉄イオンの濃度は,それぞれ,0.22と0.1mg/Lであった。複合材料中の全銅と総鉄の1.1%と0.2%を占めるだけで、Cu0/Fe3O4複合物は比較的強い化学安定性を持つことが分かった。調製したCu0/Fe3O4複合体は超常磁性を有し、磁場による迅速な分離回収を実現し、5回再利用でき、優れた触媒安定性を示した。エタノールとアジ化ナトリウムを添加することによって,Cu0/Fe3O4複合体触媒による活性化過硫酸塩系の活性酸化種を研究した。100mmol/Lのエタノールの添加は汚染物質の分解に明らかな影響を与えないが、同量のナトリウム化ナトリウムを加えることで汚染物の分解を完全に抑制でき、Cu0/Fe3O4複合体が一硫酸塩を活性化する主な活性酸素種は一重項酸素であることが分かった。一重項酸素の生成を,電子常磁性共鳴スペクトルによってさらに確認した。以上の研究に基づき、Cu0/Fe3O4複合物による過硫酸塩の活性化のメカニズムは、Cu0/Fe3O4が一つの電子媒体として過硫酸塩と汚染物間の電子移動を加速し、汚染物が急速に分解されたことによる。この反応機構は,通常の金属触媒の過硫酸塩による硫酸塩とヒドロキシルラジカルの反応機構とは異なっている。電気伝導性の優れたCu0がこの触媒反応において重要な役割を果たしていると推測される。本触媒法は,環境汚染物質の酸化分解のためのグリーンな酸化技術として用いることができる。Data from the ScienceChina, LCAS. Translated by JST【JST・京大機械翻訳】
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電気化学反応  ,  塩基,金属酸化物 

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