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J-GLOBAL ID：201702235846266979   整理番号：17A0499545

第一原理および反応論計算を用いた,Pt上の電気化学的酸素還元反応の全シミュレーションに向けて

Toward full simulation of the electrochemical oxygen reduction reaction on Pt using first-principles and kinetic calculations

著者 (2件)： Ikeshoji Tamio (Fuel Cell Cutting-Edge Research Center Technology Research Association (FC-Cubic), AIST Tokyo Waterfront Main Building, 2-3-26 Aomi, Koto-ku, Tokyo 135-0064, Japan. [e-mail]) ,  Otani Minoru
資料名： Physical Chemistry Chemical Physics  (Physical Chemistry Chemical Physics)
巻： 19  号： 6  ページ： 4447-4453  発行年： 2017年 
JST資料番号： A0271C  ISSN： 1463-9076  CODEN： PPCPFQ  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： イギリス (GBR)  言語： 英語 (EN)

抄録/ポイント： 現行の燃料電池では,白金(またはPt合金)電極上の酸素還元反応(ORR)の活性をさらに増加する必要がある。詳細なシミュレーション解析から,ORRをより良く理解することで将来研究の方向付けが可能である。Pt(111)上の電気化学ORRの基礎過程に対して,密度汎関数理論(DFT)系,第一原理分子動力学シミュレーションを採用した。2段階過程に,Pt上に吸着したOおよびOHの逐次的プロトン化を含めた。関連する酸化還元電位は,OH(吸着)およびO(吸着)の被覆率変化から算定した。反応エネルギープロファイルは,DFT計算にブルームーンアンサンブル法および一定バイアス様式を用いて,反応座標に沿って決定した。各種バイアスにおけるプロファイルを,次の活性化エネルギーおよび対称性因子の生成に使用した。次に,サイクリックボルタンメトリー(CV)および線形掃引ボルタンメトリプロファイルを,得られたパラメータ,文献値および適切な前因子を速度方程式に用いて,Butler-Volmer速度,Nernst平衡および質量拡散方程式から計算した。実験的にCVには可逆的および非可逆的ピークが観測された。高活性化エネルギーに対応するO(吸着)プロトン化(R2)の不可逆性は,ORR電位および燃料電池性能に影響した。従って,「火山プロット」の起源であるO(吸着)およびOH(吸着)中間体の吸着エネルギーの同調のみならず,火山頂上を超えて性能を向上するために(R2)活性化エネルギーの同調も必要であった。Copyright 2017 Royal Society of Chemistry All Rights reserved. Translated from English into Japanese by JST

シソーラス用語： 第一原理 ,  *反応速度論 ,  *白金電極 ,  白金触媒 ,  *カソード還元 ,  燃料電池 ,  結晶面 ,  *密度汎関数法 ,  計算機シミュレーション ,  *分子動力学 ,  プロトン化 ,  酸化還元電位 ,  ヒドロキシ基 ,  反応熱 ,  活性化エネルギー ,  サイクリックボルタンメトリー ,  ボルタンメトリー ,  レート方程式 ,  拡散方程式 ,  吸着エネルギー ,  Nernst効果 ,  電子移動反応 ,  *反応機構
準シソーラス用語： Butler-Volmer式 ,  *酸素還元反応 ,  線形掃引ボルタンメトリー ,  分子動力学シミュレーション

分類 (4件)： 電気化学反応  (CB07050F) ,  分子の電子構造  (BH05010Q) ,  反応速度論・触媒一般  (CB06010G) ,  計算機シミュレーション  (JE11000H)

タイトルに関連する用語 (7件)： 第一原理 ,  反応論 ,  計算 ,  Pt ,  電気化学 ,  酸素還元反応 ,  シミュレーション