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J-GLOBAL ID:201702238031248644   整理番号:17A0369936

温和な条件下での貴金属触媒上での2,5 ジメチルフランの水素化と水素化分解の速度論【Powered by NICT】

Kinetics of hydrogenation and hydrogenolysis of 2,5-dimethylfuran over noble metals catalysts under mild conditions
著者 (4件):
資料名:
巻: 202  ページ: 557-568  発行年: 2017年 
JST資料番号: W0375A  ISSN: 0926-3373  資料種別: 逐次刊行物 (A)
記事区分: 原著論文  発行国: オランダ (NLD)  言語: 英語 (EN)
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バイオマス由来のフラン化合物の選択的開環水素化を介して導出され,ケトンは,燃料と潤滑剤の生産のための有用なシントンである。本研究では,2,5 ジメチルフラン(DMF)は貴金属上の置換フラン類の液相水素化を研究するためのモデルとして使用した。炭素担持Pt,Pd,Rh,及びRuの活性と選択性は,同一条件下で比較した。Pt/Cは,CO結合の水素化分解のための最高の活性と選択性を示したが,他のすべての触媒は環水素化に対する高い選択性を示した2,5-ジメチルテトラヒドロフラノを形成した。反応速度は,Pt/C上のDMFの液相水素化を詳細に測定し,内部または外部物質移動(333K 363K,p_H2=0.41 0 0.69MPa)の影響を排除する条件であった。2,5-ジメチルテトラヒドロフラノ,2 ヘキサノン,2 ヘキサノールの並列形成を説明する反応機構を提案した。このメカニズムは,Pt上でのDMFの吸着について知られていることと一致しており,開環は吸着したDMFからと2,5-ジメチルテトラヒドロフラノの二次反応を経由せずに直接生じる理由を説明した。DMF水素化の速度論,機構及び有機種と水素原子の非競合的吸着の仮定によってよく説明できた。芳香族環のC-O結合開裂を含む段階は最大の活性化エネルギーを有し,45.4kJ/mol,高温と低p_H2でフラン環のC=C結合水素化を含む段階で有利であった。反応速度はDMF水素化は比較的温和な液相条件(0.41MPa, 393K)下で100%転化率で92%の選択性で2 ヘキサノンを生成するために調整することができることを明らかにした。Copyright 2017 Elsevier B.V., Amsterdam. All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【Powered by NICT】
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分類 (2件):
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貴金属触媒  ,  酸化,還元 
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