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J-GLOBAL ID：201702238760925283   整理番号：17A1086516

カリフォルニア州ロサンゼルスのSOAモデリングに対するP-S/IVOC放出,多世代酸化,チャンバ壁損失の新たな観察に基づく制約の影響の評価

Evaluating the impact of new observational constraints on P-S/IVOC emissions, multi-generation oxidation, and chamber wall losses on SOA modeling for Los Angeles, CA

著者 (14件)： MA Prettiny K. (Univ. de Montreal, QC, CAN) ,  ZHAO Yunliang (Carnegie Mellon Univ., PA, USA) ,  ROBINSON Allen L. (Carnegie Mellon Univ., PA, USA) ,  WORTON David R. (Univ. California, CA, USA) ,  WORTON David R. (National Physical Lab., Middlesex, GBR) ,  GOLDSTEIN Allen H. (Univ. California, CA, USA) ,  ORTEGA Amber M. (Univ. Colorado, CO, USA) ,  ORTEGA Amber M. (Colorado Dep. of Public Health and Environment, CO, USA) ,  JIMENEZ Jose L. (Univ. Colorado, CO, USA) ,  ZOTTER Peter (Paul Scherrer Inst., Villigen, CHE) ,  ZOTTER Peter (Lucerne Univ. Applied Sci. and Arts, Horw, CHE) ,  PREVOT Andre S. H. (Paul Scherrer Inst., Villigen, CHE) ,  SZIDAT Soenke (Univ. Bern, Bern, CHE) ,  HAYES Patrick L. (Univ. de Montreal, QC, CAN)
資料名： Atmospheric Chemistry and Physics (Web)  (Atmospheric Chemistry and Physics (Web))
巻： 17  号： 15  ページ： 9237-9259 (WEB ONLY)  発行年： 2017年08月 
JST資料番号： U7039A  ISSN： 1680-7316  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： ドイツ (DEU)  言語： 英語 (EN)

抄録/ポイント： 二次有機エアロゾル(SOA)は,汚染地域での微細粒子状物質(PM)への重要な寄与であるが,そのモデリングでの制約は,十分ではない。ロサンゼルスでのCalNex2010キャンペーンで,都市域のSOAの形成過程と前駆体を制約し,評価するため,ボックス・モデルを,最近発行された文献でのパラメタリゼーションとデータセットを用い,開発した。Zhao等が報告した中間的揮発性有機化合物(IVOCs)(2014年)と,Worton等が報告した半揮発性有機化合物(SVOCs)(2014)を用いると,モデルは,VOC酸化の収率をアップデートしないと,長い光化学的齢で高くバイアスしたが,短い光化学的齢で,低くバイアスした。環境チャンバの気相壁損失の影響を考慮に入れた収率でアップデートされたバージョンを用いたパラメタリゼーションは,短い光化学齢でのやや小さなバイアスが残るものの,長い光化学齢のモデル-測定の一致を示した。さらに,モデルでシミュレーションした都市域SOAの化石と非化石の炭素分別は,パサディナ地上サイトでの測定と一致した。多世代酸化機構は,より良いモデル-測定の一致を得るため,環境チャンバ実験で得られたSOA収率を増加させるためにSOAモデルでしばしば用いられる。しかし,これらのエイジング機構に伴う多くの不確実性がある。したがって,モデルにおけるSOA形成を,都市大気で観測されたものより長い光化学齢でのSOA形成を制約するため,酸化流れ反応器(OFR)からのデータと比較した。VOC酸化についてエイジング機構やアップデート版の収率を実装すると,光化学齢が短いものから中程度で,モデルは,類似のSOA質量を予測した。後者のケースは,OFRでの観察とより一致するSOA形成速度を示した。エイジング機構は,SOA化学で依然として重要な役割を果たすが,エイジングでの官能基化反応で形成される付加質量は,SVOCsの気相断片化により相殺される必要がある。本研究で評価したすべてのモデルケースが,パサディナでの都市域SOAの主要部分(70~83%)が,一次のSVOCs(P-SVOCs)と一次IVOCs(P-IVOCs)の酸化に由来することを明らかにした。これら2つのタイプの前駆体の重要性は,前駆体速度定数の関数として長い光化学的齢(1.5日)で形成されたSOAの割合を解析することで,裏付けられた。P-SVOCsとP-IVOCsは,OFRにより測定されたSOA形成能と強く相関することが過去に分った非常に反応性に富むVOCsと,類似した速度定数を有した。最終的に,モデルでの総有機質量(気相と粒子相)の揮発性分布を,測定結果に対し比較した。シミュレーションした総SVOC質量は,測定結果と同様であったが,測定とモデルでの揮発性分布には重要な違いがあった。この違いの考えられる理由は,粒子相に分配された後に有機化合物をオリゴマ化,そして/あるいは,酸化させ続ける,モデル中での粒子相反応の欠如であった。(翻訳著者抄録)

シソーラス用語： *エアロゾル ,  データモデル ,  カリフォルニア州 ,  *揮発性有機化合物 ,  経時変化 ,  光化学反応 ,  *機構 ,  収率 ,  浮遊粒子状物質 ,  実験装置 ,  酸化 ,  オリゴマ化 ,  器壁効果 ,  年齢 ,  大気
準シソーラス用語： エイジング【経時変化】 ,  チャンバ ,  ボックスモデル ,  ロサンゼルス ,  *二次有機エアロゾル ,  形成機構 ,  *大気エアロゾル ,  大気齢 ,  半揮発性有機化合物

分類 (2件)： 対流圏・成層圏の地球化学  (DD01020P) ,  粒状物調査測定  (SB03060E)

タイトルに関連する用語 (12件)： カリフォルニア ,  ロサンゼルス ,  SOA ,  モデリング ,  放出 ,  世代 ,  酸化 ,  チャンバ ,  損失 ,  観察 ,  制約 ,  影響の評価