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J-GLOBAL ID：201702239058461193   整理番号：17A1102486

ジフタミド生合成での非従来型ラジカルS-アデノシルメチオニン酵素類による基質依存的切断部位選択

Substrate-Dependent Cleavage Site Selection by Unconventional Radical S-Adenosylmethionine Enzymes in Diphthamide Biosynthesis

著者 (8件)： DONG Min (Cornell Univ., New York, USA) ,  HORITANI Masaki (Northwestern Univ., Illinois, USA) ,  HORITANI Masaki (Saga Univ., Saga, JPN) ,  DZIKOVSKI Boris (Cornell Univ., New York, USA) ,  FREED Jack H. (Cornell Univ., New York, USA) ,  EALICK Steven E. (Cornell Univ., New York, USA) ,  HOFFMAN Brian M. (Northwestern Univ., Illinois, USA) ,  LIN Hening (Cornell Univ., New York, USA)
資料名： Journal of the American Chemical Society  (Journal of the American Chemical Society)
巻： 139  号： 16  ページ： 5680-5683  発行年： 2017年04月26日 
JST資料番号： C0254A  ISSN： 0002-7863  CODEN： JACSAT  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 短報  発行国： アメリカ合衆国 (USA)  言語： 英語 (EN)

抄録/ポイント： S-アデノシルメチオニン(SAM)は,3つの異なるC-S結合をもつスルホニウムイオンを有し,一般のラジカルSAM酵素は,[4Fe-4S]クラスタを用いてSAMのアデノシン基のC_5′-S結合を均質に切断し,様々な下流の化学反応を触媒する5′-デオキシアデノシルラジカルを生成する。本研究では,SAMの構造を変化させることにより,第3のC-S結合を切断してスルホニウム硫黄に変換するようにラジカルSAM酵素を調節することができることを示す。脱カルボキシルSAM類似体(dc-SAM)を基質として用いた。ラジカルSAM酵素である古細菌Pyrococcus horikoshi由来ジフタミド生合成蛋白質PhDph2は,dc-SAMのC(メチル)-S結合を切断すること,その活性は[4Fe-4S]⁺クラスタの存在に依存することが分かった。電子-核二重共鳴(ENDOR)と質量分析を用いた解析から,ラジカルSAM酵素中の[4Fe-4S]クラスタはSAMまたはSAM類似体中の3種のC-S結合のうちの何れかを切断するように調節できることが分かった。ラジカルSAM酵素は,基質に依存してFeベースの一電子移動反応からS-ベースの二電子移動反応に切替可能なことを実証した。Fe-Sクラスタの多様な反応性の実例を提供する。

シソーラス用語： アミノ酸 ,  依存性 ,  *化学結合 ,  *クラスタ分子 ,  *鉄-硫黄タンパク質 ,  合成酵素 ,  *開裂反応 ,  古細菌 ,  ENDOR ,  質量分析 ,  脱炭酸反応 ,  電子移動反応 ,  電子移動 ,  高速液体クロマトグラフィー ,  反応機構 ,  酵素反応機構 ,  脂肪族アミン ,  スルフィド ,  プリンヌクレオシド ,  リボシド ,  リボヌクレオシド ,  脂肪族カルボン酸 ,  含硫アミノ酸
準シソーラス用語： *C-S結合 ,  HPLC ,  Pyrococcus horikoshii ,  一電子移動 ,  基質依存性 ,  *結合切断反応 ,  生合成酵素 ,  脱カルボキシル化 ,  *鉄-硫黄クラスタ ,  電子核二重共鳴 ,  有機反応機構

分類 (4件)： 酵素一般  (EB09010D) ,  分解反応  (CF02080P) ,  光化学反応,ラジカル反応  (CF02090A) ,  生化学的分析法  (EA03030G)

物質索引 (3件)： ジフタミド ,  5′-デオキシアデノシン ,  S-アデノシルメチオニン

タイトルに関連する用語 (4件)： 生合成 ,  ラジカルS-アデノシルメチオニン酵素 ,  基質 ,  切断部位