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J-GLOBAL ID:201702240703977429   整理番号:17A1187465

触媒使用とFe_2O_3 SiO_2相互作用の関連性に及ぼす高温硫酸分解構造的および形態学的変化のための触媒としてのSiO_2上に分散したナノ構造Fe_2O_3【Powered by NICT】

Nanostructured Fe2O3 dispersed on SiO2 as catalyst for high temperature sulfuric acid decomposition-Structural and morphological modifications on catalytic use and relevance of Fe2O3-SiO2 interactions
著者 (14件):
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巻: 217  ページ: 154-168  発行年: 2017年 
JST資料番号: W0375A  ISSN: 0926-3373  資料種別: 逐次刊行物 (A)
記事区分: 原著論文  発行国: オランダ (NLD)  言語: 英語 (EN)
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著者らの以前の研究により,非貴金属Fe_2O_3系触媒は,高温硫酸分解,水分解(Banerjeeら[11]および[25])のためのヨウ素-硫黄やハイブリッド硫黄熱化学サイクルにおけるエネルギー変換段階のためのPtベース触媒を代替する可能性を持っていることを確認した。しかし,長期運転時の凝集と粒成長のような問題はまだ完全に解明されていない。低コスト,高活性と安定性を持つ豊富な遷移金属酸化物触媒を開発する目的で,SiO_2担体に固定化したFe_2O_3ナノ粒子を調べ,Fe_2O_3 SiO_2相互作用はFe_2O_3ナノ粒子の自己凝集を予防する可能性があることを予測した。変化Fe_2O_3含有量5~20wt%の範囲であった幾つかの触媒を合成し,特性化し,それらの触媒活性を評価した。XRDとMoessbauer分光法による構造研究は,1000°Cで焼成した試料は少量のαおよびγFe_2O_3相に加えて主要相としてεFe_2O_3を含むことを明らかにした。εFe_2O_3をHRTEM画像からの典型的な幅5nmのナノロッドとして分散することが分かった。N_2BET表面積,細孔径分布,細孔容積とXPSによる表面特性の解析はFe_2O_3の大部分は15wt.%までSiO_2のメソ多孔質構造内にカプセル化したことを示した,それを超えるとFe_2O_3は増強された量の多孔質ネットワークの外側に蓄積した。Fe_2O_3(15wt.%)/SiO_2の表面積は99.6m~2/gであることが分かった。Fe-O-Si結合の存在をXPSで確認し,連続するT PR/TPO研究によって支持された。T PRによって測定した還元性の程度は負荷の増加と共に増加し,15wt%分散した試料で最大であることが分かった。触媒活性は活性Fe_2O_3含有量の負荷量の増加と共に27g酸g~( 1)h~( 1)のWHSVにおいて900°Cで~92%のSO_2収率まで,15wt.%のことが見出され,その後減少した。15wt.%試料のさらなる評価は,耐久性(100H)と組成の実用性を明らかにした。反応環境(高温,水蒸気,硫黄の酸化物)に適応するために表面形態,構造と組成は100h運転時に修飾を受け,Fe_2O_3(15wt.%)/SiO_2触媒は硫酸鉄形成と顕著な表面再構成を示した。高触媒活性はFe_2O_3のナノ粒子性質とSiO_2への固定構造による安定性に帰することができる。これらの知見は,高温触媒反応のための活性で安定な触媒の設計を鼓舞するであろう。Copyright 2017 Elsevier B.V., Amsterdam. All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【Powered by NICT】
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