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J-GLOBAL ID：201702257364596485   整理番号：17A1135610

IV族およびV族骨格置換ゼオライト触媒によるオレフィンのエポキシ化の周期的トレンド 速度的および分光的研究

Periodic Trends in Olefin Epoxidation over Group IV and V Framework-Substituted Zeolite Catalysts: A Kinetic and Spectroscopic Study

著者 (2件)： BREGANTE Daniel T. (Univ. Illinois at Urbana-Champaign, Illinois, USA) ,  FLAHERTY David W. (Univ. Illinois at Urbana-Champaign, Illinois, USA)
資料名： Journal of the American Chemical Society  (Journal of the American Chemical Society)
巻： 139  号： 20  ページ： 6888-6898  発行年： 2017年05月24日 
JST資料番号： C0254A  ISSN： 0002-7863  CODEN： JACSAT  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： アメリカ合衆国 (USA)  言語： 英語 (EN)

抄録/ポイント： ベータ型ゼオライトをIV族(Ti,Zr,Hf)およびV族(Nb,Ta)金属置換によって強酸性とした。ICP発光分光分析,X線回折,拡散反射紫外可視スペクトル,赤外スペクトル,C₃CN吸着/赤外スペクトルによる酸強度測定によりキャラクタリゼーションを行った。シクロヘキセンの過酸化水素によるエポキシ化における触媒活性を調べた。紫外可視スペクトルのその場観測からIV族触媒は主にM-OOH/M-(O₂)^2-ヒドロペルオキシド/ペルオキシド機構に従うのに対し,V族触媒はM-(O₂)^-スーパオキシド機構に従うことを見いだした。Z-スチルベンの反応生成物分布もこれを支持した。ターンオーバ数の濃度依存性から,いずれの触媒も過酸化水素を不可逆的にM-(O₂)に活性化し,この中間体がシクロヘキセンまたは過酸化水素とEley-Rideal機構により反応してシクロヘキセンオキシドおよび過酸化水素分解を生じると推定した。反応とCD₃CN吸着の活性化エンタルピーの相関から強いLewis酸はシクロヘキセン生成速度および選択性を増強すると結論した。

シソーラス用語： *オレフィン化合物 ,  *エポキシ化 ,  触媒活性 ,  *イオン交換 ,  チタン化合物 ,  ジルコニウム化合物 ,  ハフニウム化合物 ,  ニオブ化合物 ,  タンタル化合物 ,  過酸化水素 ,  可視スペクトル ,  紫外スペクトル ,  赤外スペクトル ,  酸性度 ,  反射スペクトル ,  X線回折 ,  ICP分析 ,  ペルオキシド ,  超酸化物 ,  反応生成物 ,  ターンオーバー数 ,  *反応機構 ,  エンタルピー ,  *Lewis酸 ,  *合成ゼオライト ,  脂肪族ニトリル ,  シクロアルケン
準シソーラス用語： BEAゼオライト ,  Eley-Rideal機構 ,  ICP発光分光分析 ,  スーパーオキシド ,  *ゼオライト触媒 ,  拡散反射スペクトル ,  活性化エンタルピー ,  酸強度 ,  紫外可視スペクトル

分類 (3件)： 酸化,還元  (CF02060T) ,  その他の触媒  (CB06123Z) ,  不均一系触媒反応  (CB06100E)

物質索引 (4件)： (Z)-スチルベン ,  アセトニトリル ,  シクロヘキセン ,  シクロヘキセンエポキシド

タイトルに関連する用語 (8件)： 骨格 ,  置換 ,  ゼオライト触媒 ,  オレフィン ,  エポキシ化 ,  トレンド ,  分光 ,  研究