4-アミノ-1,2,4-トリアゾールを含む典型的鉄(II)錯体の再検討  スピン転移におよぼす水の予測されなかった影響

Bushuev Mark B.; Pishchur Denis P.; Korolkov Ilya V.; Vinogradova Katerina A.

文献

J-GLOBAL ID：201702257891616965 整理番号：17A0499507

4-アミノ-1,2,4-トリアゾールを含む典型的鉄(II)錯体の再検討スピン転移におよぼす水の予測されなかった影響

Prototypical iron(ii) complex with 4-amino-1,2,4-triazole reinvestigated: an unexpected impact of water on spin transition

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巻： 19 号： 5 ページ： 4056-4068 発行年： 2017年
JST資料番号： A0271C ISSN： 1463-9076 CODEN： PPCPFQ 資料種別：逐次刊行物 (A)
記事区分：原著論文発行国：イギリス (GBR) 言語：英語 (EN)

典型的な1D錯体高分子Fe(ATrz)₃(NO₃)₂・H₂O(ATrz=4-アミノ-1,2,4-トリアゾール)の磁気および熱力学的特性を再検討し,スピン転移におよぼす水分子の影響を検討した。錯体の外圏水分子数の変化はスピンクロスオーバ領域に劇的で予測できない変化を誘起した。真空中で錯体は水分子を失い,広く(約30K)再現性あるヒステリシスループ,Tc↑=337~345KおよびTc↓=316~313K,を示した。封管中で錯体Fe(ATrz)₃(NO₃)₂・H₂Oは狭いヒステリシスループ(約1~4K)Tc↑=326~329KおよびTc↓=326~324Kを示した。水の吸着後錯体Fe(ATrz)₃(NO₃)₂・nH₂O(n=1.25~1.6)は狭い二段階スピン転移を実証した。これらすべての場合LS→HSおよびHS→LS転移の速度は減速非協調性をもつ。Fe(ATrz)₃(NO₃)₂・nH₂O(n=3.6~16.6)では広いヒステリシス(約5~20K)が室温近傍で再現した(Tc↑=319~321KおよびTc↓=300~315K)。驚いたことに,高い水含有量系のHS→LSスピン転移速度は減速からS字状へのスイッチング(協調的)を示した。1,2,4-トリアゾールを含む鉄(II)スピンクロスオーバ錯体LS→HS転移の活性化エネルギー(約1000~2000kJ/molを初めて推定した。Fe(ATrz)₃(NO₃)₂およびFe(ATrz)₃(NO₃)₂・nH₂O系は補償効果(ΔH-ΔS,lnA-Ea)を示した。T_onset↑の間の相関,錯体のΔH値および水含有量の相関が観測された;最高のΔH値(27~29kJ/mol)および最低のT_onset↑値(317~320K)が高い水含有量の試料に対応し,一方最低のΔH値(19~23kJ/mol)および高いT_onset↑値(337~345K)は無水試料Fe(ATrz)₃(NO₃)₂に対応する。本結果は水(および空気中の湿分)の存在が典型的1D錯体高分子Fe(ATrz)₃(NO₃)₂・H₂O(ATrz=4-アミノ-1,2,4-トリアゾール)のスピンクロスオーバ挙動に劇的変化を生じることの最初の実験的証拠を与えた。Copyright 2017 Royal Society of Chemistry All Rights reserved. Translated from English into Japanese by JST

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鉄の錯体 , その他の無機化合物の磁性

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4-アミノ-1,2,4-トリアゾールを含む典型的鉄(II)錯体の再検討 スピン転移におよぼす水の予測されなかった影響

4-アミノ-1,2,4-トリアゾールを含む典型的鉄(II)錯体の再検討スピン転移におよぼす水の予測されなかった影響