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J-GLOBAL ID：201702258221055506   整理番号：17A1764093

分子間結合を介する電子輸送への2電子還元密度行列アプローチの開発と応用

Development and application of a 2-electron reduced density matrix approach to electron transport via molecular junctions

著者 (3件)： Hoy Erik P. (Department of Chemistry, Northwestern University, Evanston, Illinois 60208, USA) ,  Mazziotti David A. (Department of Chemistry and The James Frank Institute, University of Chicago, Chicago, Illinois 60637, USA) ,  Seideman Tamar (Department of Chemistry, Northwestern University, Evanston, Illinois 60208, USA)
資料名： Journal of Chemical Physics  (Journal of Chemical Physics)
巻： 147  号： 18  ページ： 184110-184110-8  発行年： 2017年11月14日 
JST資料番号： C0275A  ISSN： 0021-9606  CODEN： JCPSA6  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： アメリカ合衆国 (USA)  言語： 英語 (EN)

抄録/ポイント： 単一分子のみを用いて電子デバイスを構築できるか? この質問は,1970年代のAviramとRatner[Chem.Phys.Lett.29,277(1974)]により最初に尋ねられてから,分子エレクトロニクスの分野が,単一分子デバイスの電荷輸送特性の理解において重要な実験的進歩とともに爆発した。これらの実験の結果を説明し,分子デバイスのための有望な新規候補分子を同定する努力は,単分子電荷輸送を研究するための現行の標準的理論的アプローチ,すなわち非平衡Green関数形式論(NEGF)を含む多くの新規理論的方法の発展をもたらした。この形式論を密度汎関数理論(DFT)と組み合わせて,分子接合における多様な輸送問題を首尾よく処理した。しかし,一部の系では,一般的DFT汎関数によって予測されるコンダクタンスおよび電流-電圧曲線は,実験結果より数桁大きいことがある。さらに,密度汎関数理論は正確な交換相関関数への近似に依存するため,予測された輸送特性は,選択された関数に依存して有意な変動を示すことがある。この問題に取り組むための第一歩として,NEGF形式の密度汎関数理論を2電子還元密度行列(2-RDM)法に置き換えて,NEGF-RDM法として知られる新規アプローチを作成した。2-RDM法は密度汎関数理論と比較して電子相関のより正確な記述を提供し,同様の精度の波動関数に基づく方法に比べて計算規模が小さい。さらに,2-RDM法は,既存のNEGF-DFT法では処理できない静的電子相関を捕捉することができる。モデル接合部でジチオールアルカン鎖とジチオールベンゼンを研究して,B3LYPおよびM06 DFT汎関数より1~2桁小さいコンダクタンスと電流の予測を見出した。これは,NEGF-RDM法が分子接合計算のためのNEGF-DFTの実行可能な代替法であることを示唆する。(翻訳著者抄録)

シソーラス用語： *輸送現象 ,  *還元 ,  *密度行列 ,  固体素子 ,  Green関数 ,  密度汎関数法 ,  接合 ,  コンダクタンス ,  相関関数 ,  波動関数 ,  チオール
準シソーラス用語： *電子輸送 ,  *二電子還元 ,  電子デバイス ,  電荷輸送 ,  密度汎関数理論 ,  分子接合 ,  ジチオール類 ,  B3LYP

分類 (1件)： 電子輸送の一般理論  (BM03020C)

タイトルに関連する用語 (6件)： 電子輸送 ,  電子 ,  還元 ,  密度行列 ,  開発 ,  応用