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J-GLOBAL ID:201702259938522313   整理番号:17A1553789

ルテニウムイオン-錯形成黒鉛状窒化炭素ナノシートにより触媒される水素発生反応【Powered by NICT】

Hydrogen evolution reaction catalyzed by ruthenium ion-complexed graphitic carbon nitride nanosheets
著者 (7件):
資料名:
巻:号: 34  ページ: 18261-18269  発行年: 2017年 
JST資料番号: W0204B  ISSN: 2050-7488  CODEN: JMCAET  資料種別: 逐次刊行物 (A)
記事区分: 原著論文  発行国: イギリス (GBR)  言語: 英語 (EN)
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水素発生反応(HER)のためのコスト効率の良い,高性能電極触媒の開発が緊急に必要である。本研究では,ルテニウムイオンは水中でC_3N_4とRuCl_3を還流することにより厚さ2.0±0.4nmの黒鉛状窒化炭素(C_3N_4)ナノシートの分子骨格中に埋込んだ新しい型HER触媒を開発した。C_3N_4のトリ-s-トリアジン単位のピリジン窒素へのルテニウムイオンの強い親和性を利用した。C_3N_4Ruナノ複合材料の形成を光学顕微鏡とX線光電子分光測定,ルテニウム中心にC_3N_4足場からの電荷移動を示唆したによって確認された。注目すべきことに,ハイブリッド材料は水に容易に分散可能であり,酸中でのHERに対する見掛けの電極触媒活性を示し,その活性はC_3N_4マトリックスにおけるルテニウム金属中心の負荷と共に増加した。本実験的背景の中で,ピリジン窒素原子比約1:2のルテニウムでのルテニウムイオンの錯化で飽和した試料が最良の性能を示し,10mA cm~ 2の電流密度,低いTafel勾配57mV dec~ 1,および0.072mA cm~ 2の大きな交換電流密度を達成する唯一の140mVの過電圧であった。C_3N_4はFe~3+,Co~3+,Ni~3+及びCu~2+のような他の金属イオンを埋め込んだすると活性は著しく低かった。は,HER活性にC_3N_4ナノシートからの最小寄与を示唆し,窒化炭素とルテニウム金属中心間の相乗的相互作用は,水素の吸着を促進したが活性はRu-N部分の形成による可能性が最も高い。これは密度汎関数理論計算からの結果により強く支持された。Copyright 2017 Royal Society of Chemistry All Rights reserved. Translated from English into Japanese by JST【Powered by NICT】
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分類 (2件):
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電気化学反応  ,  炭素とその化合物 
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