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J-GLOBAL ID：201702260120947150   整理番号：17A0499523

CaO上へのCO₂吸着の初期段階: 実験と計算機研究の組合せ

Initial stages of CO₂ adsorption on CaO: a combined experimental and computational study

著者 (8件)： Solis Brian H. (Institut fuer Chemie, Humboldt-Universitaet zu Berlin, Unter den Linden 6, 10099 Berlin, Germany. [e-mail]) ,  Cui Yi ,  Weng Xuefei ,  Seifert Jan ,  Schauermann Swetlana ,  Sauer Joachim ,  Shaikhutdinov Shamil ,  Freund Hans-Joachim
資料名： Physical Chemistry Chemical Physics  (Physical Chemistry Chemical Physics)
巻： 19  号： 6  ページ： 4231-4242  発行年： 2017年 
JST資料番号： A0271C  ISSN： 1463-9076  CODEN： PPCPFQ  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： イギリス (GBR)  言語： 英語 (EN)

抄録/ポイント： Mo(001)基板上に成長した単結晶性CaO(001)薄膜上への二酸化炭素(CO₂)の室温吸着を,赤外反射-吸収分光(IRAS)および量子化学計算により調べた。比較として,Ru(0001)上に形成した低配向性ナノ粒子CaO膜上へのCO₂吸着を調べた。双方の系とも,CO₂は清浄CaO表面上に直ちに吸着した。しかしながら,CaO/Mo(001)と比べて,Ru(0001)上に成長した無秩序性薄膜への吸着には,厳密なIRAS表面選択律が適用されないため,CaO/Ru(0001)膜上には追加的バンドが観測された。IRAバンドの照射増加によるスペクトル発生から,CO₂に連続的に占有される幾つかの吸着部位の存在が示唆された。密度汎関数計算から,CO₂吸着は,単原子階段部位および他の低配位部位への単座表面炭酸塩(CO₃^2-)化学種として生じ,次いで,テラス上の炭酸塩形成が生じて,これがCO₂照射増加で支配的となることがわかった。被覆依存IRAS結果を説明するために,計算で熱力学的に有利な,ほぼ対形状および他の鎖類似化学種を生じるという,開始からのCO₂表面島状化の機構を提案した。テラス部位上の孤立CO₂の吸着エネルギー計算値(184±10kJ・mol^-1)は,温度プログラム脱着による吸着エネルギー(約120~140kJ・mol^-1)および低被覆の微少熱量測定から求めた吸着熱(約125kJ・mol^-1)より大きかった。しかしながら,吸着エネルギー計算値は,炭酸塩鎖がCaOテラス上で交差し,キンクを形成する場合には適当ではなかった。さらに,CO₂吸着の初期段階の著者らの帰属は,ミクロ熱量測定およびIRAS結果で測定されたCO₂吸着エネルギーに対する被覆効果の観測と整合した。Copyright 2017 Royal Society of Chemistry All Rights reserved. Translated from English into Japanese by JST

シソーラス用語： *酸化カルシウム ,  *二酸化炭素 ,  *吸着 ,  *モリブデン ,  結晶面 ,  結晶成長 ,  *単結晶 ,  *赤外反射吸収分光法 ,  ルテニウム ,  ナノ粒子 ,  選択則 ,  *密度汎関数法 ,  炭酸塩 ,  表面テラス ,  被覆率 ,  昇温脱離 ,  熱量測定 ,  吸着熱 ,  キンク ,  顕微鏡観察 ,  MP2法 ,  CCSD/T法 ,  振動モード ,  *吸着エネルギー ,  波形解析 ,  結合部位 ,  非晶質
準シソーラス用語： B3LYP法 ,  *二酸化炭素吸着 ,  吸着サイト ,  原子間力顕微鏡観察 ,  単結晶育成 ,  単結晶薄膜 ,  微少熱量測定

分類 (4件)： 物理的手法を用いた吸着の研究  (CB12043P) ,  分子の電子構造  (BH05010Q) ,  錯体の赤外スペクトル及びRaman散乱,Ramanスペクトル  (BM08065K) ,  酸化物薄膜  (BK14050P)

タイトルに関連する用語 (8件)： CaO ,  CO2 ,  吸着 ,  初期段階 ,  実験 ,  計算機 ,  研究 ,  組合せ