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J-GLOBAL ID:201702260730696142   整理番号:17A0927449

空間及び時間分解[2+2+2]シクロ付加に対する可視光ゲートコバルト触媒

Visible Light-Gated Cobalt Catalysis for a Spatially and Temporally Resolved [2+2+2] Cycloaddition
著者 (4件):
資料名:
巻: 138  号: 48  ページ: 15527-15530  発行年: 2016年12月07日 
JST資料番号: C0254A  ISSN: 0002-7863  CODEN: JACSAT  資料種別: 逐次刊行物 (A)
記事区分: 原著論文  発行国: アメリカ合衆国 (USA)  言語: 英語 (EN)
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最初に,光触媒[Ir(dF-CF3ppy)2](dtbbpy)]PF6,還元剤並びにMeCN存在下で,CoX2(PR3)2(X=Cl,Br,R=PCy3,PEI3,dppp)触媒によるジイン(1)とフェニルアセチレン(2)からアレ-ン化合物(3)を生成する[2+2+2]シクロ付加反応の反応条件をスクリーニングし,Co触媒としてX=Br,R=(PCy)3,還元剤としてDIPEA,光源として14W CFL(452nm)を用いた場合最高収率92%を得た。この条件下で5分間隔で明暗を繰り返し,3の収量を調べた結果,明条件下での収量の加算的増加が認められた。アルキン修飾ポリジメチルシロキサン(PDMS)基板をCoBr2(PCy)3/光触媒/アルキン/還元剤混合溶液に浸漬し,透過度勾配を持った光マスク下での青色LED照射後の表面像を蛍光顕微鏡で観察し,光照射部位での[2+2+2]シクロ付加が高い空間分解能をもって起こり,また,その反応が照射光量と相関性を持つことから光と光触媒がCo触媒活性を制御するゲートとして働くことを明らかにした。これらの結果およびサイクリックボルタンメトリーの測定結果から,この系における[2+2+2]シクロ付加の6段階サイクル機構を提案した。
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分類 (2件):
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光化学反応  ,  環化反応,開環反応 
物質索引 (6件):
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