抄録/ポイント：
抄録/ポイント
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水素により促進されたエチレンの水素化の反応速度の研究は,高フラックス分子ビームを用いて行った。実験は超高真空(UHV)環境下で行った表面科学研究の間の遷移に関連した中間圧力領域(mTorr領域付近での)と大気条件下で行った触媒研究,しばしば言及されたがほとんど触媒研究で検討したいわゆる「圧力ギャップ」を調べるために設計した。さらに,実験も同時に水素同位体スクランブリングとエチレン水素化の動力学の特性評価に焦点を当て,H_2+D_2+C_2H_4反応混合物を用い,すべての生成物の,HDと異なるC_2X_6同位体(X=HまたはD)の時間発展を追跡することにより,反応条件下で全体的なオレフィン転化率への水素吸上げの速度論の影響を推定した。H_2+D_2ビームへのエチレンの添加はHD生産のための確率の顕著な減少を誘導したが,オレフィン水素化反応はまだ実験の条件下で触媒的に維持できることが判明した。三速度領域は反応混合物中のエチレンの分圧(またはフラックス)の増加と共に同定した。最初,エチレンの百万10以下部分との混合物について観察され,UHV研究から報告されたものと類似の速度論によるエタンの定常状態生産を示し,エチレン分圧と水素原子被覆率に直線的に依存した速度則を用いた。表面は主に水素で覆われていると,気相からオレフィン分子は表面への衝突に二個の水素(重水素)原子をするエタンの形成は以前に同定されていない「逆」Eley-Rideal機構を介して主に生じた。エチレンの約1%までの混合物に見られる第二の中間領域である。その場合,HD生産はまだ相対的に高速,速度は,エチレン圧力の増加と共にゆっくりと減少し,触媒活性は主に可逆的に吸着したエチレンの被覆率,水素取込(エチレン脱水素化により生成した種,いくつかのジ-σエチレンとエチリジン,Pt_3≡C CH_3も表面上に強く吸着して)を部分的に阻害しによって制御されている。エタン形成の確率は,この領域で著しく減少し,反応機構は何年も前にHoriuchiとPolanyiによって提案された段階的水素取込配列に切り替わる。最後に,エチレンの1%以上との反応混合物の,エチリジン表面層が飽和に近い被覆率に達し,サイトブロッキングによるHDとエタン形成動力学を制御するこの後者の領域は最も典型的な触媒反応下で一つの演算である。も反応速度論における可逆的に吸着したエチレンと不可逆的に吸着したエチリジン種の相対的重要性は表面温度に依存すること,およびエチリジン層は500K近傍の温度で除去された清浄なPt表面の完全な触媒活性を回復することができることを示した。Copyright 2017 Royal Society of Chemistry All Rights reserved. Translated from English into Japanese by JST【Powered by NICT】
