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J-GLOBAL ID:201702262375025743   整理番号:17A0449508

Sr/La-2O_3触媒上でのメタンの酸化的カップリング:構造化基質としてのコーディエライトモノリスとセラミック発泡体を用いた触媒性能の改善【Powered by NICT】

Oxidative coupling of methane on Sr/La2O3 catalysts: Improving the catalytic performance using cordierite monoliths and ceramic foams as structured substrates
著者 (4件):
資料名:
巻: 532  ページ: 65-76  発行年: 2017年 
JST資料番号: D0691C  ISSN: 0926-860X  資料種別: 逐次刊行物 (A)
記事区分: 原著論文  発行国: オランダ (NLD)  言語: 英語 (EN)
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本研究では,構造化触媒の使用は,Sr/La_2O_3触媒上でのメタンの酸化的カップリングにおけるC_2収率の重要な増加をもたらすかを示した。Sr(Sr2とSr5)の2と5wt.%の固体はコーディエライトモノリスとアルミナ発泡体上に作製し,ウォッシュコートした。均一及び機械的に安定した触媒膜は粘結剤としてシリカゾルを添加した両方の場合で得られた。他の型のフォームも調製した(ケイ酸アルミニウムとマグネシア安定化ジルコニア)がこのような症例では被覆の接着性は低かった。両粉末と構造化触媒の触媒表面XPSキャラクタリゼーションから,ランタンは,水酸化物および炭酸塩として主に存在し,ストロンチウムは炭酸塩として主に存在することを示した。しかし,ウォッシュコートしたコーディエライトモノリスの場合には,XPSによって測定したLaの3dスペクトルにおける改良は,その化学環境とLaの強い相互作用を示唆し,おそらくシリカ及び/又はマグネシアであった。この相互作用は,触媒膜に向けてコーディエライト成分の移動に起因することができ,EDXにより観測された。反応条件下でLa_2O_3へのLa(OH)3とLa_2O_2CO_3の分解をその場LRSによって確認された。水酸化は低温で優勢であるが,反応は400°C以上の温度で起こる場合オキシ炭酸塩の存在が関連するし始め,オキシ炭酸塩は700°C以上で酸化物に分解した。モノリス触媒(M)Sr2及び(M)Sr5は対応するSr2とSr5粉末よりもエタンとエチレンに対するより活性で2倍となった。一方,ウォッシュコートしたアルミナ発泡体(FAl)Sr5は粉末が,より高いC_2選択性のものと類似しているメタン転化率を示した。,C_2収率も高かった。モノリス触媒の場合には,メタン変換とC_2収率の増加は,きん青石構造中に存在するシリカ及び/又はマグネシアとSr及びLaの相互作用に関係している可能性がある。アルミナ発泡体触媒の場合,高い選択性が低いガス相/触媒表面比(モノリスと比較して),C_2製品の気相燃焼を阻害することに起因することができた。(M)Sr5の安定性,本研究で調べたものの中で最良の触媒を評価するために,600°Cと800°Cで流動運行時間実験を行った。驚いたことに,800°Cで,C_2収率は最初の70時間の間18%から22.5%に増加し,100hまで一定のままであった。この現象はコーディエライト成分と触媒コートの間の化学的相互作用の漸増によると考えられた。低温(600°C)では,C_2収率は反応時間の100時間で一定であり,この温度はこの効果を生じるのに十分でないことを示した。Copyright 2017 Elsevier B.V., Amsterdam. All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【Powered by NICT】
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その他の触媒  ,  不均一系触媒反応 
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