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J-GLOBAL ID：201702262588864176   整理番号：17A0637920

空間的および時間的に相関した浴と相互作用している励起子のスペクトル線形の成形における量子コヒーレンスの役割

Role of quantum coherence in shaping the line shape of an exciton interacting with a spatially and temporally correlated bath

著者 (3件)： Dutta Rajesh (SSCU, Indian Institute of Science, Bangalore 560012, India) ,  Bagchi Kaushik (Department of Mathematics, Ohio State University, Columbus, Ohio 43210, USA) ,  Bagchi Biman (SSCU, Indian Institute of Science, Bangalore 560012, India)
資料名： Journal of Chemical Physics  (Journal of Chemical Physics)
巻： 146  号： 19  ページ： 194902-194902-17  発行年： 2017年05月21日 
JST資料番号： C0275A  ISSN： 0021-9606  CODEN： JCPSA6  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： アメリカ合衆国 (USA)  言語： 英語 (EN)

抄録/ポイント： スペクトル線形に関するKuboのゆらぎ理論は,光学および振動線形の理解の骨格を形成しており,静的不均一性および運動狭小化が理解されが,光学線形の対する量子コヒーレンスの影響,特に,膨大な数の固有状態が存在する拡張システムを適切に扱えない。本研究では,規則的置かれ,等しく分離した光学的な2つのレベルシステムから成る一次元格子中の励起子の線形を調べた。異なるサイズの直線状アレイおよび環状リングシステムの両方を考察した。線形に関する詳細な解析的計算を,Kuboの確率論的Liouville方程式(SLE)を用いて行った。サイト表現では,一定の非対角結合Jをもつ今回のシステムのハミルトニアンは三重対角Toeplitz行列(TDTM)であり,その固有値と固有関数は解析的に既知である。この同定は,TDTMの固有値が静的および高速変調限界の間のクロスオーバーを理解するのに役立ち,長鎖に関して特に有用である。この新しい結果を次のようにまとめた。(i)浴相関時間が大きなゆっくりした変調限界では,空間相関の影響は無視できない。ここでは,線形は広がり,ピーク数はTDTMから得られたものを越えて増加する(一定非対角結合要素Jおよびゆらぎなし)。(ii)しかし,浴相関が小さな高速変調限界の場合は空間相関の重要性は低くなる。この限界では,線形は,TDTMで予測される値のピークで,運動狭小化を示す(一定Jおよびゆらぎなし)。(iii)この線形は2つの限界において量子コヒーレンスが異なって影響することを捕捉できることの発見は重要である。(iv)2レベルシステムの直鎖に加え,環状四量体も考察した。この環状ポリマは実験的確認のために設計できる。(v)線形とポピュレーション移動動力学の間の関係も構築した。高速変調限界では,線形とポピュレーション緩和の両方は,相関および非相関浴の両方に対して類似の挙動を示すが,低変調限界では,これらは大いに異なる挙動を示す。(vi)本研究は,コヒーレンスの養生と伝播におけるゆらぎ(浴相関時間の逆)の速度に独特の役割を説明する。スペクトル線形における非対角ゆらぎの影響も検討した。最後に,Tanimura-Kubo公式を用い,カップルした方程式のセットを導き,エネルギー移動動力学における温度影響(ここで採用したSLEでは部分的に無視した)および振動モードの影響を含めた。(翻訳著者抄録)

シソーラス用語： *励起子 ,  *スペクトル線形 ,  Kubo公式 ,  *コヒーレンス ,  Toeplitz行列 ,  Liouville方程式 ,  高分子 ,  重合体 ,  エネルギー移動 ,  振動モード
準シソーラス用語： *量子コヒーレンス ,  環状ポリマ

分類 (2件)： 励起子  (BM02120E) ,  波動方程式の解法,散乱理論  (BA06020N)

タイトルに関連する用語 (6件)： 相関 ,  相互作用 ,  励起子 ,  スペクトル線形 ,  量子コヒーレンス ,  役割