抄録/ポイント：
抄録/ポイント
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窒素ドープ規則化メソ多孔性炭素材料は,高い比表面積,大きな細孔容積,均一な調整可能な細孔径のような多くの利点を有するだけでなく,それらの物理化学的性質や配位金属電荷密度を制御することができ,優れた触媒担体となる可能性がある。本報では,高い窒素含有量(9.58wt%),比表面積(417m2/g),および規則的細孔径分布をもつメソ多孔性炭素材料を,ソフトテンプレート(ブロック共重合体F127をテンプレートとして用いた)を用いて調製した。結果により、調製した材料は三次元立方相構造を有することが分かった。この炭素材料を担体として、伝統的な含浸水素還元の策略を用いて、ナノ白金粒子を担持した。窒素ドープの担体は金属ナノ粒子のサイズを効果的に制御でき、超小型Ptナノ粒子の有効負荷(1.0±0.5nm)を実現でき、かつナノ粒子はメソ多孔性炭素材料のチャンネル中に均一に分布することが分かった。対照的に,同じ負荷法を用いた場合には,ナノ粒子のサイズは,窒素を含まないメソ多孔性炭素材料により制御される(4.4±1.7nm)ことができ,チャネル外粒子の凝集が起こることが分かった。研究結果により、骨格中の窒素原子と金属間の弱い相互作用はナノ粒子に対して安定作用があることが明らかになった。これは超小型の金属ナノ粒子触媒の調製に対して一定の指導的意義がある。また、ナノ粒子のサイズは触媒活性中心の暴露程度に大きく影響し、更に触媒活性に影響を与える。そのため、著者らはニトロベンゼン類化合物の水素化反応により、この触媒の触媒性能を評価した。室温と1MPa H2の条件下で、窒素ドープしたメソポーラス炭素担持触媒は優れた触媒性能を示した。0.5hの反応後に,p-クロロニトロベンゼンは完全に変換され,選択性は99%に達した。対照的に,商業化Pt/C触媒上での転化率と選択性は,それぞれ89%と90%であった。他の従来の触媒と比較して,Pt/SiO2,Pt/TiO2のように,窒素ドープしたメソ多孔性炭素担持触媒は,より優れた触媒性能を示した。同じ反応条件の下で,Pt/SiO2触媒は46%の転化率と93%の選択性しか得られないが,Pt/TiO2触媒は完全に変換されるが,選択性は91%にすぎない。これにより、窒素ドープの担持触媒は反応性と選択性を大幅に向上させ、脱塩素現象の発生を有効に抑制できることが分かった。この高い触媒性能は,触媒のメソポーラス構造,窒素官能化担体,および超小型Ptナノ粒子の安定化に関連している可能性がある。窒素原子とメソ多孔性チャネルの限られた作用のために,窒素ドープしたメソ多孔性炭素担持触媒は,良好な触媒安定性を示し,10回の再使用後に,触媒活性と選択性はほとんど低下しなかった。結果により、循環使用後の触媒金属粒子のサイズの変化は大きくなく、さらに窒素ドープメソポーラス炭素担体が金属ナノ粒子に対する安定作用を表明した。Data from the ScienceChina, LCAS. Translated by JST【JST・京大機械翻訳】
