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J-GLOBAL ID：201702267569652220   整理番号：17A1536370

不均一触媒反応ネットワークを解明するための確率的表面歩行反応サンプリング: Cu上の水性ガスシフト反応機構の再検討

Stochastic surface walking reaction sampling for resolving heterogeneous catalytic reaction network: A revisit to the mechanism of water-gas shift reaction on Cu

著者 (3件)： Zhang Xiao-Jie (Collaborative Innovation Center of Chemistry for Energy Material, Key Laboratory of Computational Physical Science (Ministry of Education), Shanghai Key Laboratory of Molecular Catalysis and Innovative Materials, Department of Chemistry, Fudan University, Shanghai 200433, China) ,  Shang Cheng (Collaborative Innovation Center of Chemistry for Energy Material, Key Laboratory of Computational Physical Science (Ministry of Education), Shanghai Key Laboratory of Molecular Catalysis and Innovative Materials, Department of Chemistry, Fudan University, Shanghai 200433, China) ,  Liu Zhi-Pan (Collaborative Innovation Center of Chemistry for Energy Material, Key Laboratory of Computational Physical Science (Ministry of Education), Shanghai Key Laboratory of Molecular Catalysis and Innovative Materials, Department of Chemistry, Fudan University, Shanghai 200433, China)
資料名： Journal of Chemical Physics  (Journal of Chemical Physics)
巻： 147  号： 15  ページ： 152706-152706-9  発行年： 2017年10月21日 
JST資料番号： C0275A  ISSN： 0021-9606  CODEN： JCPSA6  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： アメリカ合衆国 (USA)  言語： 英語 (EN)

抄録/ポイント： 表面および界面上の不均一触媒反応は,十分な中間吸着物および複雑な反応ネットワークのために有名である。反応機構を明らかにする一般的実践は,予測された反応機構をベースに,可能性のあるすべての遷移状態を突き止める理論的計算によるものである。ここでは,最近開発されたSSW全体構造最適化とSSW反応サンプリングを組み合わせた新規理論的方法,すなわち確率的表面歩行(SSW)-Cat法を開発して,不均一触媒反応の最小エネルギー反応経路を解明した。SSW-Catは自動化され大規模に並列化されており,反応の捜索を誘導するための入力として粗い反応パターンを採っている。詳細なアルゴリズムを提示し,主要な特徴を議論し,(Cu(111)CO+H₂O→CO₂+H₂)におけるモデル触媒反応,水性ガスシフト反応の効率を実証した。SSW-Catシミュレーションは,水分解が律速工程であり,観察された最終生成物であるCO₂とH₂の代わりにギ酸(HCOOH)が動力学的に好適な生成物であることを示した。これは,高温でのHCOOHのさらなる分解によるCO₂とH₂が二次生成物であることを意味する。反応予測のための汎用ツールであるSSW-Catは,大規模計算による合理的な触媒設計に利用することができる。(翻訳著者抄録)

シソーラス用語： *触媒反応 ,  *不均一系反応 ,  試料採取 ,  反応機構 ,  一酸化炭素変成 ,  二酸化炭素 ,  水素 ,  銅 ,  反応経路 ,  分解反応 ,  脂肪族カルボン酸
準シソーラス用語： *不均一触媒反応 ,  サンプリング【試料採取】 ,  水性ガスシフト反応 ,  水分解

分類 (1件)： 不均一系触媒反応  (CB06100E)

物質索引 (1件)： ギ酸

タイトルに関連する用語 (6件)： 不均一触媒反応 ,  確率 ,  歩行 ,  サンプリング ,  Cu ,  水性ガスシフト反応