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J-GLOBAL ID：201702268130540232   整理番号：17A2008699

Pt/SiO_2上の1,3 ブタジエンの部分水素化の反応経路【Powered by NICT】

Reaction pathway for partial hydrogenation of 1,3-butadiene over Pt/SiO₂

著者 (5件)： Hu Chaoquan (State Key Laboratory of Multiphase Complex Systems, Institute of Process Engineering, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100190, PR China. [e-mail] [e-mail]) ,  Sun Jiahan ,  Yang Yafeng ,  Zhu Qingshan ,  Yu Bin
資料名： Catalysis Science & Technology  (Catalysis Science & Technology)
巻： 7  号： 24  ページ： 5932-5943  発行年： 2017年 
JST資料番号： W2461A  ISSN： 2044-4761  CODEN： CSTAGD  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： イギリス (GBR)  言語： 英語 (EN)

抄録/ポイント： Pt/SiO_2触媒上で1,3 ブタジエンの部分水素化の反応経路をその場拡散反射赤外Fourier変換(DRIFT)分光法,固有反応速度,および密度汎関数理論(DFT)計算の組み合わせで調べた。本実験条件下で,触媒はブテン類への~97%の選択性でほぼ一定の生成物組成を示した。その場DRIFTキャラクタリゼーションは,一つの水素原子の付加1,3 ブタジエンの末端炭素にから生成した1 ブテン 3 イルラジカル(1B3R)は1,3 ブタジエンの部分水素化において支配的な中間体であることを明らかにした。速度論的解析は1B3Rの水素化はブテンの生成における律速段階であることを示した。上記の実験結果に基づいて,DFT計算を用いて,Pt(111)表面上の中間体として1B3Rとの反応経路を調べた。興味深いことに,1B3Rはジ-σ配置をもつ1,3 ブタジエンの水素化よりもむしろPt(111)表面上の最も安定なテトラ-σ構造から容易に形成できることが分かった。水素化段階は23.2kJ/mol~ 1のエネルギー障壁とトップサイトに配位末端炭素と水素原子の間に起こる。1B3Rブテンから二次水素化段階が進行する比較的高い活性化障壁が必要である,実験的速度論と一致した。最後に,ブテンの選択性の順序と1,3 ブタジエンのPt触媒部分水素化の構造感受性を検討した。Copyright 2018 Royal Society of Chemistry All Rights reserved. Translated from English into Japanese by JST【Powered by NICT】

シソーラス用語： *白金 ,  *水素化 ,  中間体 ,  触媒 ,  速度論 ,  密度汎関数法 ,  計算 ,  律速 ,  反応速度 ,  *反応経路 ,  アルカジエン
準シソーラス用語： 活性化障壁 ,  エネルギー障壁 ,  水素原子 ,  *部分水素化 , 【Automatic Indexing@JST】

分類 (1件)： 電気化学反応  (CB07050F)

物質索引 (1件)： ブタジエン

タイトルに関連する用語 (4件)： Pt ,  ブタジエン ,  部分水素化 ,  反応経路