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J-GLOBAL ID：201702272604843931   整理番号：17A1536414

非断熱振動-電子共鳴による電子エネルギー移動 I: 二量体の理論

Electronic energy transfer through non-adiabatic vibrational-electronic resonance. I. Theory for a dimer

著者 (3件)： Tiwari Vivek (Department of Chemistry and Biochemistry, University of Colorado, 215 UCB, Boulder, Colorado 80309, USA) ,  Peters William K. (Department of Chemistry and Biochemistry, University of Colorado, 215 UCB, Boulder, Colorado 80309, USA) ,  Jonas David M. (Department of Chemistry and Biochemistry, University of Colorado, 215 UCB, Boulder, Colorado 80309, USA)
資料名： Journal of Chemical Physics  (Journal of Chemical Physics)
巻： 147  号： 15  ページ： 154308-154308-17  発行年： 2017年10月21日 
JST資料番号： C0275A  ISSN： 0021-9606  CODEN： JCPSA6  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： アメリカ合衆国 (USA)  言語： 英語 (EN)

抄録/ポイント： 天然光合成アンテナの励起電子状態における非断熱的振動-電子共鳴は,電子エネルギー移動が従来研究されてきた断熱的枠組みを劇的に変えて,指向性エネルギー移動のために非断熱力学を利用する可能性を示唆する。ここでは,一般化二量体モデルには,色素間の非対称性,環境へのカップリング,および非線形分光法に関連する二重励起状態が組み込まれている。この一般化二量体モデルに対して,エネルギー移動を駆動する振動同調ベクトルを導出して,単一励起状態間のデコヒーレンスに接続した。相関ベクトルを,基底状態と二重励起状態とののデコヒーレンスに接続した。基底および単一励起状態との間の光学的デコヒーレンスは,相関ベクトルと同調ベクトルの線形結合に関連する。励起子結合は同調ベクトルを修正する。相関ベクトルと同調ベクトルは必ずしも直交するとは限らず,両者は色素交換の際に非対称であり,エネルギー移動に影響を及ぼす。等価の色素振動周波数に対して,非断熱同調ベクトルは,2つの色素の分子内振動の非相関非局在化線形結合となり,非断熱エネルギー移動動力学は分離可能になる。交換対称性では,相関および同調ベクトルは,色素交換の下で対称および反対称である非局在化分子内振動となる。振動励起子共鳴の断熱的基準は,反相関振動が,振動共鳴エネルギー移動の範囲と速度を増加させることを示す(黄金律は2倍高速である)。部分的トレース分析は,2つの励起子の間の振動励起子共鳴のための振動的デコヒーレンスが,それらの純粋に励起子的なデコヒーレンスよりも遅いことを示した。(翻訳著者抄録)

シソーラス用語： 非断熱過程 ,  振動 ,  エネルギー ,  *エネルギー移動 ,  二量体 ,  *光合成 ,  二重励起状態 ,  励起状態 ,  基底状態 ,  数学的変換 ,  色素
準シソーラス用語： 電子エネルギー ,  デコヒーレンス ,  線形結合 ,  共鳴エネルギー移動

分類 (1件)： 光合成  (EB10020I)

タイトルに関連する用語 (5件)： 電子 ,  共鳴 ,  電子エネルギー移動 ,  二量体 ,  理論