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J-GLOBAL ID:201702278500894943   整理番号:17A1771384

過渡法により研究したNiCo/CeO_2~-ZrO_2触媒上でのメタンの乾式改質中に生成した炭素の起源と反応性に及ぼすCeO_2~-ZrO_2構造的差異の影響【Powered by NICT】

The effect of CeO2-ZrO2 structural differences on the origin and reactivity of carbon formed during methane dry reforming over NiCo/CeO2-ZrO2 catalysts studied by transient techniques
著者 (5件):
資料名:
巻:号: 22  ページ: 5422-5434  発行年: 2017年 
JST資料番号: W2461A  ISSN: 2044-4761  CODEN: CSTAGD  資料種別: 逐次刊行物 (A)
記事区分: 原著論文  発行国: イギリス (GBR)  言語: 英語 (EN)
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ニッケル(1.2 wt%)およびコバルト(1.8 wt%)はCe_0 0.75Zr_0 0.25O_2~ δ固溶体(3NiCo EG)あるいはCeO_2とZrO_2単相(3NiCo HT)の混合物に分散した,750°Cでのメタンの乾式改質(DRM)を試験した。3nico EGと3nico HT触媒の構造,モルフォロジー,組織および酸化還元差を粉末XRD,HAADF/STEMとSAED,77KでN_2吸着/脱着,H_2化学吸着,H_2TPR及びH_2過渡等温還元(H_2TIR)技術により調べた。気体H_2とO_2に向けて,調製した触媒における担体の不安定な酸素種に対するDRM(CH_4とCO_2活性化経路を経由して)中でも形成された「炭素」鉱床の起源,濃度及び反応性はいろいろな過渡及びSSITKA実験(~18O_2と~13CO_2の使用)によって分析した。EGまたはHT担体に関係なく,「炭素」堆積にCH_4とCO_2の%寄与は非常に類似していたが酸化に対する量と反応性は大きく異なっていた。一方,CO_2活性化経路の炭素経路で形成された活性炭素の濃度は非常に小さく(DRMにおける2時間後θ_C<0.16%)。「炭素」堆積したCO(g)へのガス化における可動格子酸素種の関与は両EGとHT担持NiCo触媒上で大きい程度まで生じた。DRMの最初の5時間中の触媒失活速度は担体の構造(EG vs. HT)に依存することが分かった。HAADF/STEMにより明らかにされた3nico EG触媒で観察された迅速な失活は不活性な「炭素」形成と枯渇の速度や活性炭の濃度の違いではなく,炭素層形成(~厚さ30nm)におけるNiCo二金属粒子のカプセル化の異なる速度に関連していることができない。Copyright 2017 Royal Society of Chemistry All Rights reserved. Translated from English into Japanese by JST【Powered by NICT】
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分類 (2件):
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その他の触媒  ,  ガス化,ガス化プラント 
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